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無有機模版合成！Cu-T分子篩促進氨還原

來源：時間：2024-04-01 14:47:53 瀏覽：2101次

第一作者：Han Jinfeng、Li Junyan、Zhao Wenru

通訊作者：劉慶嶺教授、梅東海教授、于吉紅院士

通訊單位：吉林大學、天津工業(yè)大學、天津大學

DOI: 10.1021/jacs.3c13855.

研究背景

柴油發(fā)動機的氮氧化物排放會引發(fā)環(huán)境污染，其中氨選擇性催化還原（SCR）是去除這些車輛中氮氧化物的領(lǐng)先技術(shù)。SCR催化劑需要優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性和低溫活性，特別是在冷啟動和內(nèi)燃機發(fā)動期間。Cu-SSZ-13分子篩已商業(yè)化用于脫硝，但其面臨合成成本高、低溫活性差等限制?；诖?，吉林大學于吉紅院士等人報道了利用無有機模板方法合成了具有菱鐵礦（OFF）和毛分子篩（ERI）共生結(jié)構(gòu)的Cu-T分子篩，在分子篩共生結(jié)構(gòu)的相互作用方面為高性能NH₃-SCR催化劑的設(shè)計提供了新的方向。

文章要點

1、通過一系列表征與測試，作者證明了具有OFF和ERI共生結(jié)構(gòu)的無有機模板合成催化劑Cu-T的催化活性優(yōu)于Cu-SSZ-13，在175-550 ℃下表現(xiàn)出90%以上的催化活性，且即使在水熱處理后在225-500 ℃下催化活性仍超過90%。

2、通過實驗表征和理論計算，作者闡明了Cu-T的共生結(jié)構(gòu)在增強NH₃-SCR催化性能中的作用。Cu-T的共生結(jié)構(gòu)促進共生界面6MR處孤立的Cu²⁺的生成，提升了水熱穩(wěn)定性并保留更多的BAS。同時，水熱后ERI多晶型物中的Cu_xO_y上形成的NH₄NO₃可以通過快速SCR反應(yīng)途徑被共生界面處的相鄰殘留BAS分解，提升了Cu-T低溫活性。

圖文展示

圖1.材料的微觀形貌與晶體結(jié)構(gòu)

圖2.材料的相對結(jié)晶度與理論計算結(jié)果

圖3.不同溫度下的SCR反應(yīng)速率與NH₄NO₃分解途徑

圖4.可能反應(yīng)機制

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