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樓雄文&谷曉俊，最新Angew.！

來源：時間：2024-01-03 11:48:56 瀏覽：1638次

第一作者：Yunxiang Li

通訊作者：樓雄文教授、谷曉俊教授

通訊單位：香港城市大學、內蒙古大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317572

【研究背景】

過氧化氫（H₂O₂）是一種被廣泛應用的綠色氧化劑，但目前工業(yè)生產H₂O₂主要是蒽醌法，既耗能又對環(huán)境有害。利用太陽能和半導體光催化劑人工光合作用是一種有前途的、可持續(xù)的生產H₂O₂的方法。其中，探索獨特的單原子位點，能夠有效地將氧氣（O₂）還原為H₂O₂，同時在光照條件下不會分解H₂O₂，對H₂O₂光催化合成具有重要意義，但仍然具有挑戰(zhàn)性?；诖耍?/span>香港城市大學樓雄文教授和內蒙古大學谷曉俊等人報道了通過使用不同的鋅鹽陰離子來實現具有可定制的局部配位環(huán)境的單Zn位點修飾的聚合物氮化碳（CN）。

【文章要點】

1、具體而言，來自乙酸鹽（OAc）陰離子的O原子參與了CN上單原子Zn位點的配位，在CN上形成不對稱的Zn-N₃O基團（記為CN/Zn-OAc），不同于采用硫酸鹽（SO₄）得到的Zn-N₄位點（CN/Zn-SO₄）。

2、實驗和密度泛函理論（DFT）計算表明，Zn-N₃O基團比Zn-N₄基團具有更高的O₂還原成H₂O₂的活性。這是由于不對稱的N/O配位，由于Zn的電子結構調制，促進了O₂的吸附和關鍵中間體*OOH在Zn位點上的形成。此外，在黑暗和光照條件下，它對H₂O₂的分解都不活躍，因此優(yōu)化后的CN/Zn-OAc催化劑在可見光下的光催化H₂O₂活性顯著提高。本研究證明了陰離子在單原子中心局部配位環(huán)境中的重要作用，并在原子水平上對結構-活性關系提供了見解。

【圖文展示】

圖1. CN/Zn-OAc的合成路線示意圖

圖2.形貌表征

圖3.結構表征

圖4.催化性能

圖5.理論計算

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