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北大夏定國(guó)教授團(tuán)隊(duì)，連發(fā)AM和JACS！

來(lái)源：時(shí)間：2024-01-03 11:34:38 瀏覽：1980次

1. Adv. Mater.：HEANC/C助力肼氧化輔助電解制氫

第一作者：Guang Feng

通訊作者：夏定國(guó)教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202309715.

【研究背景】

氫氣（H2），作為一種重要的原料，具有超高的能量密度和零污染排放，是實(shí)現(xiàn)能源可持續(xù)發(fā)展最重要的能源載體之一。雖然電化學(xué)整體水分解（OWS）是目前生產(chǎn)高純度氫（99.995%）的領(lǐng)先技術(shù)，但其大規(guī)模實(shí)施受到高電池電壓（>1.5 V）和高電力成本的阻礙，主要是析氧反應(yīng)（OER）。因此，迫切需要探索更高效的電解制氫系統(tǒng)。因此，開(kāi)發(fā)高效電催化制氫氣系統(tǒng)和有效的催化劑具有重要意義，但也具有挑戰(zhàn)性?；诖?，北京大學(xué)夏定國(guó)教授等人報(bào)道了一種具有全活性位點(diǎn)和超活性位點(diǎn)的NiCoMoPtRu高熵合金納米團(tuán)簇（HEANCs），用于肼氧化輔助電解制取氫氣。

【文章要點(diǎn)】

1、實(shí)驗(yàn)表征發(fā)現(xiàn)，HEANCs的平均尺寸只有7個(gè)原子層（1.48 nm）。HEANC/C作為析氫反應(yīng)（HER）和肼氧化反應(yīng)的催化劑，在已報(bào)道的電催化劑中表現(xiàn)出最好的性能。特別是，HEANC/C在-0.07 V下達(dá)到了12.85 A mg-1noble metals的超高質(zhì)量活性，并且在電流密度為10 mA cm-2下堿性HER的過(guò)電位僅為9.5 mV。

2、此外，在HEANC/C同時(shí)作為陽(yáng)極和陰極催化劑的情況下，整體肼氧化輔助分解（OHzS）電解槽在0.1 V下顯示出250.2 mA mg-1catalysts的質(zhì)量活性，只需要0.025和0.181 V的工作電壓就可以分別達(dá)到10和100 mA cm-2，優(yōu)于整體水分解系統(tǒng)和其他化學(xué)輔助制氫系統(tǒng)。通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者初步構(gòu)建了HEANC表面上的72個(gè)活性位點(diǎn)庫(kù)，結(jié)果表明HEANC表面上的所有位點(diǎn)都是OHzS的有效活性位點(diǎn)，特別是一些超活性位點(diǎn)，使HEANC/C的性能達(dá)到最佳水平。

【圖文展示】

圖1. HEANCs的形態(tài)、組成和結(jié)構(gòu)表征

圖2. HEANC/C在1 M KOH中對(duì)HER的電催化性能

圖3. HEANC/C在1M KOH（含0.1M肼）中對(duì)HzOR的電催化性能

圖4. HEANC/C雙功能催化劑對(duì)OHzS的電化學(xué)性能

圖5. HER和HzOR的DFT計(jì)算

圖6. HEANCs對(duì)OHzS系統(tǒng)的全活性位點(diǎn)和超活性位點(diǎn)催化機(jī)制

2、J. Am. Chem. Soc.：PFCNCZ-HEI高效催化ORR，助力PEMFCs！

第一作者：Tao Chen

通訊作者：夏定國(guó)教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12649.

【研究背景】

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）可有效地將氫氣的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能，是一種很有前途的可持續(xù)能源系統(tǒng)。然而，氧還原反應(yīng)（ORR）涉及正極的多個(gè)電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移，由于動(dòng)力學(xué)緩慢，限制了PEMFCs的應(yīng)用。目前，鉑（Pt）基催化劑仍然是ORR最重要的催化劑，在酸性電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和耐久性。由于Pt資源的稀缺和成本的高，迫切需要提高Pt基催化劑的活性，以減少催化劑中Pt的負(fù)載量。研究表明，將Pt與其他過(guò)渡金屬（TMs）合金化是優(yōu)化Pt-TM催化劑表面電子結(jié)構(gòu)以提高其電催化性能的最有效方法之一。但是，在原子水平上控制多種金屬系統(tǒng)非常具有挑戰(zhàn)性，特別是對(duì)于含有超過(guò)五種元素的高熵合金。在此，北京大學(xué)夏定國(guó)教授等人報(bào)道了利用空間限制策略合成了一種新型的超細(xì)（~2 nm）PtFeCoNiCuZn高熵金屬間化合物（PFCNCZ-HEI），其具有良好的有序結(jié)構(gòu)。

【文章要點(diǎn)】

1、通過(guò)利用這些組合金屬，PFCNCZ-HEI納米顆粒在0.90 V的ORR中獲得了2.403 A mgPt-1的超高質(zhì)量活性，比最先進(jìn)的商用Pt/C高19倍。同時(shí)，以PFCNCZ-HEI為正極（0.03 mgPt cm-2）組裝的PEMFCs的功率密度為1.4 W cm-2，質(zhì)量歸一化額定功率為45 W mgPt-1。

2、此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，PFCNCZ-HEI納米顆粒表面的非貴金屬原子外層電子被調(diào)制，呈現(xiàn)出多活性中心的特征。本研究為電催化高有序HEI納米顆粒的開(kāi)發(fā)提供了一個(gè)有希望的催化劑設(shè)計(jì)方向。

【圖文展示】

圖1.形貌表征

圖2.結(jié)構(gòu)表征

圖3.電催化ORR性能

圖4.基于PFCNCZ-HEI的PEMFCs性能

圖5.DFT計(jì)算

圖6.DFT計(jì)算

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