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超越對稱催化劑！對稱破缺Cu單原子催化CO2電還原制甲酸鹽

來源：時間：2023-12-05 17:22:06 瀏覽：2354次

第一作者：董俊才副研究員、Liu Yangyang、Pei Jiajing

通訊作者：董俊才副研究員、趙慎龍研究員

通訊單位：中國科學院高能物理研究所、國家納米科學技術中心

DOI：10.1038/s41467-023-42539-1.

研究背景

甲酸因具有高體積容量和中等重量容量儲氫能力，長期以來一直被視理想的氫載體材料，因此通過電化學還原CO₂生產(chǎn)甲酸正在引起廣泛關注。在過去的幾年里，各種金屬（如Cu、Sn、Bi）及其合金被發(fā)展為電催化CO₂到甲酸的電催化劑，但這些催化劑實現(xiàn)實際應用所需的法拉第效率（FE）和電流密度仍然是一個挑戰(zhàn)。因此，迫切需要開發(fā)具有高度選擇性和節(jié)能的催化劑，用于將CO₂電還原為甲酸鹽?；诖?，國家納米科學技術中心趙慎龍研究員和中國科學院高能物理研究所董俊才副研究員等人報道了通過微波加熱合成了平面對稱性破缺的CuN₃（PSB-CuN₃）單原子催化劑（SAC）用于電催化CO₂還原，具有極好的甲酸鹽選擇性與選擇穩(wěn)定性，并通過X射線光譜學和理論計算相結合進一步確認了其中機理，為設計具有特定局部對稱性的高效SAC開辟了途徑。

文章要點

1、制備的PSB-CuN₃催化劑在-0.73 V下對甲酸鹽的選擇性為94.3%，超過了對稱的CuN₄催化劑（-0.93 V vs. RHE下為72.4%）。在流通池中連續(xù)運行100 h后，PSB-CuN₃對甲酸的選擇性仍能夠保持在90%以上。

2、將EXAFS、XANES和ATR-SEIRAS分析和密度泛函理論（DFT）計算相結合發(fā)現(xiàn)，從平面D4h構型中被打破的內(nèi)在局部對稱性誘發(fā)了非常規(guī)的dsp雜化，因此金屬中心的催化活性和微環(huán)境（即配位數(shù)和畸變度）之間存在很強的相關性，從而導致了CuN₃對甲酸鹽催化選擇性增加。

圖文展示

圖1. PSB-CuN₃的合成與形貌表征

圖2.基于XAFS光譜表征的PSB-CuN₃原子與電子結構

圖3. PSB-CuN₃對CO₂催化活性的電化學測試

圖4.第一性原理計算與operando XAFS 表征

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