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Edward H. Sargent院士團隊丨最新Nature Nanotechnology！

來源：時間：2023-12-05 17:20:05 瀏覽：1872次

第一作者：Yuanjun Chen、Xiao-Yan Li、Zhu Chen

通訊作者：Edward H. Sargent院士

通訊單位：加拿大多倫多大學

DOI: https://doi.org/10.1038/s41565-023-01543-8

研究背景

在酸性條件下，二氧化碳（CO₂）的電化學還原可以實現(xiàn)高的單次碳效率。然而，競爭性的析氫反應（HER）降低了電化學還原CO₂的選擇性，而在電化學還原過程中CO的形成及其隨后的偶聯(lián)對于形成多碳（C₂₊）產(chǎn)物都必不可少。由于這兩種反應都依賴于不同的催化劑性質(zhì)，使得在單一催化劑中很難實現(xiàn)。基于此，加拿大多倫多大學Edward H. Sargent院士等人報道了將CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊反應解耦為兩個步驟，即CO₂轉(zhuǎn)化為CO和CO轉(zhuǎn)化為C₂₊，通過部署兩個不同的催化劑層串聯(lián)操作來實現(xiàn)所需的轉(zhuǎn)化。

文章要點

1、第一種催化劑是原子分散的酞菁鈷（CoPc），其以高選擇性將CO₂還原為CO。該工藝增加了局部CO的可用性，增強了在第二層催化劑上實現(xiàn)的C-C耦合步驟，第二層催化劑是具有Cu-離子界面的Cu納米催化劑。

2、測試發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化后的串聯(lián)電極在電流密度為800 mA cm^-2下，在25 °C條件下達到61%的C₂H₄法拉第效率（FE）和82%的C₂₊ FE。此外，在電流密度為800 mA cm^-2和2 ml min^-1的CO₂流速下，系統(tǒng)的單次碳效率為90±3%，C₂H₄ 的FE為55±3%，總C₂₊ 的FE為76±2%。

圖文展示

圖1.串聯(lián)催化酸性CO₂RR的空間解耦策略

圖2. CoPc@HC的合成示意圖與結(jié)構分析

圖3.酸性CO₂RR性能

圖4. DFT計算和原位拉曼光譜測量

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