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北航楊樹斌教授等JACS：高性能全固態(tài)鋰金屬電池！

來源：時間：2023-10-23 16:12:05 瀏覽：2075次

第一作者：Qi Zhao和Zhenjiang Cao

通訊作者：楊樹斌教授、杜志國副教授

通訊單位：北京航空航天大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c04279

研究背景

具有高能量密度和高安全性的全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMBs）已經(jīng)成為一種新型的儲能設(shè)備，但由于固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）普遍表現(xiàn)出緩慢的鋰離子傳輸和低的機(jī)械強(qiáng)度等性質(zhì)，目前ASSLMBs的商業(yè)化進(jìn)程還困難重重?；诖耍?/span>北京航空航天大學(xué)楊樹斌教授和杜志國副教授等人報道了一類含有五種過渡金屬的高熵金屬磷硫化物（HE-Li_xMPS₃, Li_x(Fe_1/5Co_1/5Ni_1/5Mn_1/5Zn_1/5)PS₃），用于構(gòu)建“高強(qiáng)快導(dǎo)”的固態(tài)電解質(zhì)薄膜。得益于多過渡金屬元素帶來的高熵效應(yīng)，HE-Li_xMPS₃晶體中顯示出高的晶格畸變和大量陽離子空位，極大地提高了Li⁺在其中的遷移速率。此外，作者將這種HE-Li_xMPS₃與丁腈橡膠通過原位硫化工藝復(fù)合，成功構(gòu)建出兼具高機(jī)械強(qiáng)度（6.0 MPa，延伸率310%）和高離子電導(dǎo)率（4×10^?4 S cm^-1）特性的固態(tài)電解質(zhì)薄膜，用于全固態(tài)LiFePO₄|Li電池時顯示出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

文章要點

要點一：作者開發(fā)了一種含有五種過渡金屬元素的高熵金屬磷硫化物，結(jié)構(gòu)表征和理論計算表明多過渡金屬原子分散到金屬磷硫化物的[P₂S₆]^2?骨架層，可引發(fā)大的晶格畸變并引入大量陽離子空位。

要點二：高熵效應(yīng)引發(fā)的晶格畸變和陽離子空位能夠有效加速Li⁺在金屬磷硫化物結(jié)構(gòu)的遷移，優(yōu)化的HE-Li_xMPS₃在室溫下的離子電導(dǎo)率高達(dá)5×10^-4 S cm^-1。

要點三：采用原位橡膠硫化工藝，成功構(gòu)建出高機(jī)械強(qiáng)度和快離子電導(dǎo)率特性的超?。▇10 μm）固態(tài)電解質(zhì)薄膜（HE-Li_xMPS₃/NBR），其在Li對稱電池和LiFePO₄|Li全固態(tài)電池中均顯現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖文展示

圖1. 不同組分的Li_xMPS₃在1023 K下的結(jié)構(gòu)示意圖、吉布斯自由能和XRD圖譜

圖2.含五種過渡金屬元素的HE-Li_xMPS₃的晶體結(jié)構(gòu)和元素分布信息

圖3.離子電導(dǎo)率和溫度的關(guān)系、離子擴(kuò)散的可能路徑

圖4.復(fù)合電解質(zhì)的性能

圖5. HE-Li_xMPS₃/NBR基全電池的電化學(xué)性能

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