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氮化碳與2D導電Zn-MOF耦合的光催化體系生產H2O2！

來源：時間：2023-10-23 16:09:40 瀏覽：3020次

第一作者：Yunxiang Li

通訊作者：樓雄文教授、谷曉俊教授

通訊單位：香港城市大學、內蒙古大學

DOI: 10.1002/anie.202310847.

研究背景

過氧化氫（H₂O₂）是一種重要的綠色氧化劑，被廣泛應用于化工與醫(yī)療行業(yè)。目前，工業(yè)H₂O₂生產依賴于能源密集型和廢棄物密集型的蒽醌工藝，不僅造成嚴重的環(huán)境污染，而且需要使用貴金屬催化劑。因此，由太陽光和半導體材料驅動的人工光合作用，可提供一種理想且環(huán)保的H₂O₂生成途徑。光催化合成H₂O₂的關鍵步驟是設計構筑可促進O₂分子活化與轉化的高效活性位點，但很少有單原子位點可作為光催化O₂還原生成H₂O₂的活性中心。因此，設計用于光化學H₂O₂合成的活性位點應能夠在接收光電子時將O₂選擇性還原為H₂O₂，但在黑暗和光照條件下均不分解H₂O₂還是一項重大的挑戰(zhàn)。

二維金屬-有機骨架（2D MOFs）材料被廣泛的關注，特別是由三角平面六羥基三苯（HHTP）配體與各種金屬結點（Cu²⁺、Ni²⁺和Zn²⁺）構成的2D導電MOFs家族?；诖?，香港城市大學樓雄文團隊和內蒙古大學谷曉俊團隊等人報道了一種由光敏聚合物氮化碳（CN）和二維導電Zn-MOF(lc)催化單元（CN/Zn-MOF(lc)/400）耦合組成的精細光催化體系。

文章要點

1、本文設計出一種集成光敏CN和2D導電Zn-MOF(lc)催化單元的強耦合雜化光催化劑（CN/Zn-MOF(lc)/400），其在可見光照射條件下顯示出優(yōu)異的H₂O₂合成活性與穩(wěn)定性。

2、實驗測試與理論研究表明，煅燒誘導效應可顯著提升Zn-MOF(lc)的催化性能?？傊撗芯繛槊嫦蚋咝柲茯寗愚D化反應的高性能光催化系統(tǒng)設計提供了一種新機遇。

圖文展示

圖1. Zn-MOF(lc)的合成與形貌表征

圖2. CN/Zn-MOF(hc)/400的H₂O₂光催化性能表征

圖3. CN/Zn-MOF(hc)/400的結構與光催化機理表征

圖4.機理研究

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