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陳偉&谷猛&吳剛EES：固態(tài)電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)LMBs長(zhǎng)循環(huán)壽命！

來(lái)源：時(shí)間：2023-08-07 10:39:30 瀏覽：2392次

第一作者：Jinlin Yang、Menghao Li和Zejun Sun

通訊作者：吳剛研究員、谷猛副教授和陳偉教授

通訊單位：新加坡高性能計(jì)算研究所、南方科技大學(xué)和新加坡國(guó)立大學(xué)

DOI: 10.1039/D3EE00161J

研究背景

鋰金屬電池（LMBs）具有高比容量（3860 mAh g-1）等優(yōu)點(diǎn)，在下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)中顯示出巨大的潛力。然而，鋰（Li）負(fù)極表面固體電解質(zhì)間相（SEI）層的不穩(wěn)定性會(huì)引發(fā)Li枝晶和短路等問(wèn)題，從而導(dǎo)致火災(zāi)或爆炸。研究表明，Li金屬陽(yáng)極上高效的SEI層是抑制鋰枝晶的關(guān)鍵?；诖?，新加坡高性能計(jì)算研究所吳剛研究員、南方科技大谷猛副教授和新加坡國(guó)立大學(xué)陳偉教師等人通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)論證揭露一種甲氧基添加劑——甲醇鉀（CH3OK）可以誘導(dǎo)陰離子（TFSI-、CH3O-和NO3-）在Li金屬負(fù)極上的優(yōu)先吸附，并促使這些陰離子分解形成穩(wěn)定且富含無(wú)機(jī)的單片SEI層，極大地提升了LMBs的循環(huán)壽命。本研究為促進(jìn)陰離子在Li負(fù)極表面優(yōu)先分解并形成富含無(wú)機(jī)相和穩(wěn)定的SEI層提供了有效的方法，并為設(shè)計(jì)優(yōu)化能延長(zhǎng)LMBs循環(huán)壽命的電解質(zhì)提供了新思路。

文章要點(diǎn)

要點(diǎn)一：結(jié)合理論分析和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，揭示了一種電解質(zhì)添加劑——甲醇鉀（CH3OK）在鋰金屬表面誘導(dǎo)陰離子（TFSI-、CH3O-和NO3-）優(yōu)先吸附的作用。

要點(diǎn)二：全面且系統(tǒng)地闡述了CH3OK對(duì)典型醚基電解值中溶劑化結(jié)構(gòu)和SEI生長(zhǎng)的調(diào)控行為，結(jié)果顯示CH3OK的引入使得Li負(fù)極表面的SEI膜具有富無(wú)機(jī)相、無(wú)定型以及單片的特征。

要點(diǎn)三：對(duì)比空白電解質(zhì)，甲醇鉀（CH3OK）改性的電解質(zhì)中的Li‖Li對(duì)稱電池的循環(huán)壽命延長(zhǎng)了約4倍。同時(shí)，LiFePO4‖Li全電池在高LiFePO4（LFP）載量（~20 mg cm-2）和低N/P（~3）的嚴(yán)苛條件下可以穩(wěn)定循環(huán)400次以上。

圖文展示

圖1.改性電解質(zhì)中溶劑化結(jié)構(gòu)、Li沉積和SEI生長(zhǎng)的示意圖

圖2. SEI膜和沉積Li的微觀形貌和成分分析

圖3. XPS鑒定SEI的精細(xì)結(jié)構(gòu)

圖4.對(duì)稱、非對(duì)稱電池在不同電解質(zhì)中的電化學(xué)性能

圖5. Li沉積/溶解過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)分析

圖6. Li‖LFP全電池在不同電解質(zhì)中的電化學(xué)性能

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