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李燦&李澤龍團隊，最新JACS！

來源：時間：2023-08-07 10:32:53 瀏覽：2345次

第一作者：Hao Wang

通訊作者：李燦院士、李澤龍教授

通訊單位：中國科學院大連化學物理研究所、蘭州大學

DOI: 10.1021/jacs.3c05237

研究背景

C(sp³)-H鍵的惰性和甲苯的易過氧化性，使得甲苯的選擇性氧化制取苯甲醛成為一個很大的挑戰(zhàn)?；诖?，蘭州大學/中國科學院李燦院士、蘭州大學李澤龍教授等人報道了一種將少量（1 mol %）無定形BiOCl納米片組裝在TiO₂（記為0.01BOC/TiO₂）上的光催化劑，在甲苯氧化成苯甲醛的過程中表現出優(yōu)異的性能。

文章要點

1、測試發(fā)現，在10%的轉化率下具有85%的選擇性，苯甲醛的生成速率高達1.7 mmol g^-1 h^-1，分別是裸露TiO₂和裸露BOC的5.6和3.7倍。除了BOC/TiO₂異質結的電荷分離功能外，作者還發(fā)現BOC的非晶結構賦予了其豐富的表面氧空位（Ov），可以進一步促進電荷分離。

2、最重要的是，無定形BOC的表面Ov能有效吸附和活化O₂，無定形BOC使產物苯甲醛容易從催化劑表面解吸，從而減輕了苯甲醛的進一步氧化，具有較高的選擇性。本研究強調了基于異質結的微觀結構的重要性，有助于合理設計高性能的有機合成光催化劑。

圖文展示

圖1.甲苯的光催化選擇性氧化

圖2.光催化劑的結構表征

圖3.能帶結構與電荷分離

圖4.甲苯選擇性氧化表面反應動力學

圖5.反應機理

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