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王雙印教授團隊，最新JACS：優(yōu)化甲醇脫氫！

來源：時間：2024-04-16 10:58:41 瀏覽：1984次

第一作者：Wu Yujie、Huang Gen

通訊作者：朱曉蓉副教授、陶李副教授、王雙印教授

通訊單位：南通大學(xué)、湖南大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c13240.

研究背景

氫氣（H₂）作為清潔能源具有巨大潛力，但其易燃性限制了儲存和運輸。甲醇作為液氫載體備受關(guān)注，但甲醇蒸汽重整和甲醇輔助水分解提氫過程會排放大CO₂，加劇環(huán)境危機。因此，生產(chǎn)H₂和CO的高效甲醇轉(zhuǎn)化工藝成為實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。盡管水相中分子催化選擇性甲醇脫氫具有吸引力，但高壓、氧化劑需求和反應(yīng)不連續(xù)性阻礙其應(yīng)用。多相甲醇脫氫可在常壓下連續(xù)釋放H₂和CO，但受到熱力學(xué)和動力學(xué)限制，需要高溫和氫氣純化過程，增加了成本?；诖?，王雙印教授團隊通過在聚苯并咪唑（PBI）膜電解槽中橋接熱催化甲醇脫氫反應(yīng)和電化學(xué)氫轉(zhuǎn)移過程，成功降低了甲醇脫氫的能壘并打破了其熱力學(xué)平衡限制，實現(xiàn)了甲醇向H₂的轉(zhuǎn)化。

文章要點

1、電催化耦合實現(xiàn)甲醇脫氫過程的優(yōu)化：利用電催化立即將H₂產(chǎn)物從陽極轉(zhuǎn)移到陰極，從而改變熱力學(xué)平衡，增加H₂和CO₂的產(chǎn)量，并減輕對高溫的需求。這種電催化耦合的方式不僅提高了甲醇脫氫的效率，還有助于減少能源消耗和碳排放。

2、雙層陽極結(jié)構(gòu)的設(shè)計與應(yīng)用：設(shè)計并應(yīng)用了具有Ru/C + Pd/C催化層的雙層負(fù)極結(jié)構(gòu)，有效減輕了CO中毒現(xiàn)象，并實現(xiàn)了有效的H₂分離。這種結(jié)構(gòu)不僅增強了析氫過程，還顯著提高了H₂的產(chǎn)率（達到558.54 mmol·h^-¹·g^-¹）和純度（99.9%），超過了單獨甲醇脫氫的性能。

圖文展示

圖1.電池與熱電化學(xué)耦合催化過程的示意圖

圖2. H₂和CO生產(chǎn)率

圖3.各種電池電壓下性能

圖4.機理研究

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