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楊培東院士，最新Nature Catalysis！

來源：時間：2024-04-16 10:51:41 瀏覽：1705次

第一作者：Yu Shan、Xiao Zhao、 Maria Fonseca Guzman

通訊作者：楊培東院士、Miquel B. Salmeron

通訊單位：加州大學伯克利分校

DOI: 10.1038/s41929-024-01119-2.

研究背景

有機配體覆蓋的無機納米顆粒廣泛應用于納米醫(yī)學、光電子學和催化領域。納米顆粒（NPs）上的表面配體對外界刺激的動態(tài)響應決定了NP配體系統(tǒng)的功能。例如，在電催化過程中，NP表面上配體的集體解離可以導致NP/有序配體層間的形成，這是一個對CO₂到CO轉化具有高活性和選擇性的微環(huán)境。然而，高空間分辨率的原位表征技術的缺乏阻礙了對層間形成機制的全面理解，目前也沒有直接的證據來證明這種夾層的存在。加州大學伯克利分校楊培東院士等人利用原位光譜技術，在納米尺度上通過偏置誘導的配體分離闡明了微環(huán)境的形成途徑，全面了解了配體動力學導致的NP表面的電場轉變。

文章要點

1、作者利用原位納米紅外光譜（nano-FTIR）、原位表面增強拉曼光譜（SERS）和密度泛函理論（DFT）計算，來監(jiān)測Ag-NOLI系統(tǒng)的電化學電位響應的配體動態(tài)行為。在振動光譜的幫助下，揭示了十四烷基膦酸（TDPA）配體的偏置誘導解離如何促進電催化中間層的發(fā)展，該中間層在Ag表面附近是穩(wěn)定的。

2、本文研究表明，隨著陰極偏置的逐漸增加，原位納米FTIR捕獲了聚集NPs從雙齒配體到單齒配體的轉變。此外，SERS還捕獲了從單齒配體向自由配體的轉變以及烷基鏈的構象變化。這種配體的連續(xù)解離進一步被DFT模擬證明。此外，還揭示了在銀表面由配體-解離過程形成的分離的配體和電解質之間非共價相互作用的逐漸積累。這些相互作用有助于微環(huán)境中限制電場的發(fā)展，從而促進了高催化性能。本工作對合理設計具有醫(yī)學、光電子和能量場的響應性配體NP系統(tǒng)提供基本指導原則具有重要意義。

圖文展示

圖1.利用原位納米FTIR和SERS探測微環(huán)境形成的實時分子圖像

圖2.原位納米FTIR的建立和Ag NPs上配體的初始結合構型的確定

圖3.雙齒到單齒轉換的空間解析和結構動力學

圖4.催化中間層的形成過程中的偏置誘導的第二鍵裂解

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