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陳忠偉院士團隊，最新Angew.！

來源：時間：2024-03-15 12:11:18 瀏覽：2229次

第一作者：Haozhen Dou、Xinru Wu

通訊作者：陳忠偉院士、王新教授

通訊單位：滑鐵盧大學(xué)、華南師范大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202401974.

【研究背景】

水系鋅離子電池（ZIBs）作為下一代低成本、高安全性的可再生能源電池技術(shù)被寄予厚望，其不僅具有水系電解質(zhì)的高離子電導(dǎo)率，又融合了Zn金屬負極較低的氧化還原電位、較高的比容量、儲量豐富等優(yōu)點。此外，ZIBs具有更環(huán)保的可持續(xù)性和易于制造的特點，引發(fā)了科研人員對開發(fā)多用途電極材料和多種適用電解質(zhì)的熱情。然而，實現(xiàn)ZIBs的商業(yè)化必須解決枝晶生長和副反應(yīng)的問題。盡管科研人員已報道許多添加劑用于ZIBs，但添加劑的位阻效應(yīng)及其與Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)的關(guān)系卻很少報道?；诖?，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士和華南師范大學(xué)王新教授等人報道了選擇大尺寸蔗糖生物分子作為典型添加劑，開發(fā)了空間位阻電解質(zhì)（STEs）來研究空間位阻對溶劑化結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)作用。

【文章要點】

1、通過將蔗糖溶解在常見的水電解質(zhì)中，作者制備了空間位阻電解質(zhì)（STEs），有效地抑制了ZIBs的副反應(yīng)，抑制了枝晶的生長，同時拓寬了ZIBs的工作溫度范圍（-20 ℃~ +40 ℃）。理論計算和光譜表征表明，具有豐富羥基和醚基團的蔗糖作為氫鍵供體和受體與水形成強氫鍵網(wǎng)絡(luò)，限制了水的活性，使STEs具有2.8 V的寬電化學(xué)窗口和寬工作溫度。更重要的是，作者提出了一種全新的Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)范式，蔗糖不參與Zn2+溶劑化殼層，但由于空間位阻效應(yīng)，使Zn2+分布明顯均勻，擴大了Zn2+的溶劑化結(jié)構(gòu)，減弱了Zn2+-H2O的相互作用，有助于快速脫溶動力學(xué)。

2、值得注意的是，STEs提供了富含蔗糖的雙電層來調(diào)節(jié)界面水微環(huán)境，并誘導(dǎo)原位形成有機成分-ZnS-ZnSO3雜化SEI，從而抑制副反應(yīng)和枝晶生長。因此，Zn//Zn對稱電池在0.5 mAh·cm-2和10 mAh·cm-2下的循環(huán)壽命分別延長了10000 h和625 h。同時，Zn//NVO電池具有3.9 mAh·cm-2的高容量，在4.5 μL·mg-1的稀電解液和1.5的低N/P比下具有670次以上的長循環(huán)穩(wěn)定性，以及在-20 ℃~+40 ℃的寬溫度下穩(wěn)定工作。此外，作者還在容量為930 mAh、能量密度為52.3 Wh Kg-1的袋式電池中證明了STEs。本研究為設(shè)計具有空間位阻效應(yīng)的寬溫度范圍、多用途電解質(zhì)開辟了一條途徑。

【圖文展示】

圖1. STEs的設(shè)計方法和分子間相互作用的重構(gòu)

圖2.空間位阻對Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)及Zn2+和SO42-分布的影響

圖3.雙電層結(jié)構(gòu)

圖4. SEI層的結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)

圖5.Zn負極的結(jié)構(gòu)演變：Zn的成核、沉積、晶體結(jié)構(gòu)和形態(tài)

圖6. ZIBs的電化學(xué)性能

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