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清華王訓(xùn)教授團(tuán)隊(duì)，最新JACS！

來源：時(shí)間：2024-01-09 13:46:21 瀏覽：2170次

第一作者：Zhong Li

通訊作者：王訓(xùn)、劉清達(dá)、匙文雄

通訊單位：清華大學(xué)、天津理工大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c09752.

【研究背景】

單原子催化劑（SACs）因其優(yōu)異的催化性能和高原子利用率而受到廣泛關(guān)注。由于不飽和配位，支撐在表面上的單原子通常對(duì)熱力學(xué)不利，表現(xiàn)出有浸出或聚集的高傾向。聚氧金屬酸酯（POM）團(tuán)簇具有原子精度高、尺寸均勻、穩(wěn)定性高和電子緩沖特性等特點(diǎn)。然而，所報(bào)道的POM-SAC催化劑大多是形態(tài)不規(guī)則的大塊材料。為開發(fā)高性能的POM-SACs，對(duì)孤立金屬位點(diǎn)的組裝和結(jié)構(gòu)進(jìn)行精確控制是必要的，因?yàn)檫@直接與它們的反應(yīng)模式有關(guān)?；诖?，清華大學(xué)王訓(xùn)教授等人由空隙POM團(tuán)簇（PW11和P2W17團(tuán)簇）構(gòu)建了具有原子精確結(jié)構(gòu)、均勻直徑和單簇壁厚的基于簇的單壁納米管（POMSWNTs）。

【文章要點(diǎn)】

1、分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬證實(shí)，POM單壁碳納米管的穩(wěn)定性，孤立的金屬中心被準(zhǔn)確地并入PW₁₁單壁碳納米管和P₂W₁₇單壁碳納米管支架中。所得到的MPW₁₁單壁碳納米管和MP₂W₁₇單壁碳納米管的結(jié)構(gòu)已建立起來（M=Cu、Pt）。此外，在二甲基苯基硅烷的醇解過程中，PtP₂W₁₇-SWNT的周轉(zhuǎn)頻率比PtP₂W₁₇簇單位高20倍，比Pt納米顆粒高140倍。

2、理論研究表明，將一個(gè)Pt原子加入到P₂W₁₇載體中，可誘導(dǎo)它們之間發(fā)生直接的電子轉(zhuǎn)移，結(jié)合納米封閉環(huán)境，提高了PtP₂W₁₇單壁碳納米管的催化活性。本工作表明了利用亞納米POM團(tuán)簇組裝單壁團(tuán)簇納米管的可行性，為制備具有精確結(jié)構(gòu)的加載SACs的單壁團(tuán)簇納米管提供了一種策略，突出了它們制備具有精確結(jié)構(gòu)的優(yōu)越SACs的潛力。

【圖文展示】

圖1. POM單壁碳納米管的示意圖和形貌

圖2. CuPW₁₁單壁碳納米管包埋SACs的結(jié)構(gòu)表征

圖3. PtP₂W₁₇-SWNTs嵌入SACs的結(jié)構(gòu)表征

圖4. POM單壁碳納米管的MD模擬

圖5. PtP₂W₁₇-SWNTs催化硅烷的醇解

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