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王雙印教授團(tuán)隊(duì)，2023年度最后一篇Angew.！
來(lái)源： 時(shí)間：2024-01-02 15:32:37 瀏覽：1769次

第一作者：Qie Liu、Shiqian Du、Tianyang Liu

通訊作者：王雙印教授、陶李助理教授

通訊單位：湖南大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202315157.



研究背景



氫氣（H2）作為下一代能源引起了廣泛的研究興趣，但氫氣生產(chǎn)和運(yùn)輸?shù)母叱杀緡?yán)重制約了其廣泛的應(yīng)用。甲醇（CH3OH）具有體積能量密度大、H/C摩爾比高、可再生等優(yōu)點(diǎn)，是一種有前景的氫載體，實(shí)現(xiàn)了原位制氫/低成本利用的可能性。開發(fā)高效的甲醇制氫反應(yīng)對(duì)緩解能源危機(jī)和環(huán)境問題具有重要意義。傳統(tǒng)的甲醇制氫方法主要有甲醇分解、甲醇蒸汽重整（MSR）、甲醇部分氧化、甲醇自熱蒸汽重整等，其中MSR是最發(fā)達(dá)、最常用的方法，主要包括甲醇分解和水氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)。然而，其條件苛刻，凈化過程復(fù)雜。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授和陶李助理教授等人報(bào)道了通過將電催化反應(yīng)耦合到聚合物電解質(zhì)膜電解反應(yīng)器中的MSR中，開發(fā)了一種高效的電化學(xué)輔助MSR反應(yīng)，用于在較低溫度（~140 °C）下生產(chǎn)純H2。



文章要點(diǎn)



1、通過電化學(xué)輔助，加速了甲醇脫氫和水氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)兩個(gè)關(guān)鍵限速步驟，這是由于施加電位降低了甲醇脫氫能，促進(jìn)了H2O解離成OH*。此外，氫氧化還原過程降低了H2分壓，進(jìn)一步促進(jìn)了MSR。

2、研究發(fā)現(xiàn)，這些優(yōu)點(diǎn)的結(jié)合不僅有效降低了MSR溫度，而且在180 ℃、0.4 V的低電壓條件下，實(shí)現(xiàn)了505 mmol H2 gPt-1 h-1的高產(chǎn)氫率，H2選擇性高達(dá)99%，生產(chǎn)率是傳統(tǒng)MSR的30倍左右。本研究為高效制備高純度氫提供了一條有希望的途徑，并將其推廣到設(shè)計(jì)其他催化反應(yīng)工藝中。



圖文展示



 圖1.高溫電化學(xué)催化甲醇制氫原理圖與性能


 圖2.不同條件下EMSR系統(tǒng)生成H2的性能

 圖3.不同條件下的性能


 圖4.理論計(jì)算

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