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中科大姚宏斌教授JACS.:全固態(tài)高Ni正極的穩(wěn)定循環(huán)!
來源: 時(shí)間:2023-12-25 11:16:27 瀏覽:2284次

第一作者:Feng Li、Xiaobin Cheng

通訊作者:姚宏斌教授、陶新永教授

通訊單位:中國(guó)科技大學(xué)、浙江工業(yè)大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c10602

【研究背景】

固態(tài)電解質(zhì)(SEs)是可實(shí)現(xiàn)高性能、全固態(tài)鋰電池(ASSLBs)的核心部件,其中非晶態(tài)SEs對(duì)ASSLBs具有巨大的潛力,因?yàn)樗鼈兊臒o晶界特性有助于完整的固體-固體接觸和高性能陰極均勻的鋰離子傳導(dǎo)。然而,離子電導(dǎo)率有限的非晶態(tài)氧化物SEs和電化學(xué)窗口狹窄的玻璃態(tài)硫化物SEs不能維持高Ni正極?;诖耍?/span>中國(guó)科技大學(xué)姚宏斌教授等人報(bào)道了一種新型的非晶態(tài)氯離子導(dǎo)體Li-Ta-Cl,由于其高導(dǎo)電性、優(yōu)越的機(jī)械變形能力和電化學(xué)穩(wěn)定性,可以使高Ni正極具有較高的面積容量。

【文章要點(diǎn)】

1、作者報(bào)道了一類非晶態(tài)氯離子導(dǎo)體Li-Ta-Cl,具有高鋰離子電導(dǎo)率(高達(dá)7.16 mm-1)和低楊氏模量(約3 GPa),使剛性組件之間具有良好的鋰離子傳導(dǎo)和完整的物理接觸。通過模擬、固態(tài)7Li核磁共振和X射線吸收分析,揭示了非晶態(tài)Li-Ta-Cl矩陣由LiCl4 3-、LiCl54-、LiCl65-多面體和TaCl6-八面體組成。

2、所制備的ASSLBs具有優(yōu)異的電化學(xué)性能,庫(kù)倫效率(CE)超過99%,倍率性能突出,高達(dá)4 C,在3 C下循環(huán)800次后容量保持率為98.8%。更重要的是,在1 mA cm-2的高電流密度下,面積容量高達(dá)5 mAh cm-2的ASSLBs在75次循環(huán)后表現(xiàn)出80%的容量保留率。最重要的是,在-10 °C的冷凍環(huán)境下,在3.4 C的高倍率下,可穩(wěn)定運(yùn)行高達(dá)9800次循環(huán),容量保留率約為77%。本工作為實(shí)現(xiàn)高能量密度ASSLBs的高性能高Ni正極鋪平了道路。

【圖文展示】

圖1. A-LTC的合成及鋰離子電導(dǎo)率評(píng)價(jià)

圖2.A-LTC的SSW-NN模擬和相應(yīng)的結(jié)構(gòu)特征

圖3.復(fù)合SEs的表征

圖4.電化學(xué)性能表征

圖5.不同溫度環(huán)境下的性能

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