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中科大重磅PNAS！

來源：時間：2023-12-19 16:14:58 瀏覽：2031次

第一作者：Li-Ping Chi、Zhuang-Zhuang Niu

通訊作者：高敏銳教授、唐凱斌教授

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2312876120

研究背景

通過二氧化碳還原（CO₂R）電合成碳基燃料和原料提供了一種可持續(xù)的途徑來儲存間歇性可再生電力，同時減少CO₂排放。在堿性或中性電解質(zhì)中操作CO₂R使法拉第效率（FE）和電流密度取得了顯著進步，但局部強堿性環(huán)境導(dǎo)致碳酸鹽通過輸入CO₂與OH^-反應(yīng)，造成了有限的單道碳效率（SPCE）。此外，由于激烈的析氫反應(yīng)（HER），在酸性電解質(zhì)中實現(xiàn)高生產(chǎn)率，同時穩(wěn)定運行還是一個巨大的挑戰(zhàn)?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授和唐凱斌教授等人報道了在氣體擴散層上垂直生長的鉍納米片可以產(chǎn)生許多作為電解質(zhì)儲層的空腔，這些空腔限制了原位生成的氫氧化物和鉀離子，并限制了質(zhì)子向內(nèi)擴散，從而產(chǎn)生局部堿性環(huán)境。

文章要點

1、測試發(fā)現(xiàn)，在pH=2的條件下，甲酸的法拉第效率（FE_HCOOH）為96.3%，局部電流密度為471 mA cm^-2。

2、在小型連續(xù)流電解槽中運行時，該系統(tǒng)顯示出40%的全槽甲酸能量效率和79%的單道碳效率，并且在50 h內(nèi)穩(wěn)定運行。此外，作者進一步證明了純度為4.2 weight%的純甲酸水溶液的生產(chǎn)?？傊@種設(shè)計使電極具有局部高堿性環(huán)境，極大抑制了酸性介質(zhì)中的HER，實現(xiàn)了從CO₂中高效電合成HCOOH，具有高產(chǎn)率、選擇性、SPCE和使用壽命。作者設(shè)想用于創(chuàng)造局部高堿度區(qū)域的電解質(zhì)-儲層概念將普遍適用于其他選擇性CO₂R催化劑，以便通過酸中CO₂電解合成各種增值化學(xué)品。

圖文展示

圖1.顆粒和儲層狀催化劑上酸性介質(zhì)中的局部pH環(huán)境

圖2.類儲層Bi₂O₂CO₃前體的形成和物理表征

圖3.在酸性介質(zhì)中CO₂R的性能

圖4.機理研究

圖5.在酸性電解質(zhì)中連續(xù)電合成HCOOH

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