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葉汝全教授團(tuán)隊(duì)Nature子刊丨CuxO雙錐體助力CO2RR！
來源： 時(shí)間：2023-12-11 09:53:17 瀏覽：1910次


第一作者：Weihua Guo、Siwei Zhang

通訊作者：葉汝全、唐本忠、Boris I. Yakobson、朱明輝

通訊單位：香港城市大學(xué)、香港科技大學(xué)、萊斯大學(xué)、華東理工大學(xué)

DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43303-1



研究背景



通過調(diào)節(jié)活性部位局部微環(huán)境中的電子傳遞速率和離子濃度，可以克服電化學(xué)CO2還原反應(yīng)（CO2RR）動(dòng)力學(xué)慢和熱力學(xué)不利的缺點(diǎn)。然而，動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)的同時(shí)優(yōu)化受到綜合條件約束和機(jī)理理解不充分的阻礙?；诖?，香港城市大學(xué)葉汝全教授、香港科技大學(xué)唐本忠院士等人報(bào)道了利用激光輔助制造技術(shù)合成了尖端角可控、納米顆粒豐富的CuxO雙錐體，并闡明了電子傳輸/離子濃度與電催化性能之間的關(guān)系機(jī)制。



文章要點(diǎn)



1、作者的研究提出了一種基于激光的方法來設(shè)計(jì)具有可調(diào)尖端曲率和豐富納米顆粒界面的雙錐體催化劑，從而改善了多-電子還原的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)。尖銳的尖端幾何形狀誘導(dǎo)出局域強(qiáng)電場(chǎng)，提高電子輸運(yùn)和離子濃度，以動(dòng)力學(xué)方式調(diào)節(jié)反應(yīng)微環(huán)境。同時(shí)，理論計(jì)算表明豐富的Cu+/Cu2+界面通過促進(jìn)*OC-COH的形成，為C2+途徑提供了豐富的活性位點(diǎn)，降低了反應(yīng)勢(shì)壘，從而促進(jìn)了熱力學(xué)還原。兩種作用的結(jié)合產(chǎn)生了優(yōu)異的催化性能。CO2RR的C2+局部電流密度為665.9 mA cm?2，F(xiàn)E為81%；硝酸還原反應(yīng)（NITRR）的NH3產(chǎn)率為81.83 mg h?1 mg?1，局部電流密度超過600 mA cm?2，是已報(bào)道的C2+和NH3產(chǎn)量的最高值。

2、作為一種雙功能催化劑，在綠色化工領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用潛力，可以將廢水和廢氣轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的產(chǎn)品。結(jié)合原位表征、有限元模擬和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，提供了局部增強(qiáng)電場(chǎng)和界面活性位點(diǎn)的見解，對(duì)于同時(shí)提高CO2RR的C2+法拉第效率（FE）和產(chǎn)率至關(guān)重要，也有助于NITRR產(chǎn)生出NH3。

3、這是首次報(bào)道的雙功能催化劑，將CO2RR和NTIRR還原系統(tǒng)耦合在一起，CO2RR和NITRR系統(tǒng)的耦合表明了對(duì)煙氣和硝酸鹽廢物進(jìn)行揮發(fā)的潛力，實(shí)現(xiàn)變廢為寶，是未來工業(yè)綠色化學(xué)的重要一步，為碳氮循環(huán)提供了一種實(shí)用的方法，有助于設(shè)計(jì)下一代碳氮循環(huán)多電子還原催化劑。



圖文展示



 

圖1. L-CuxO-HC的結(jié)構(gòu)表征

 

圖2. CO2電還原性能

 

圖3.電場(chǎng)探測(cè)與增強(qiáng)機(jī)理研究

 

圖4. XAFS、現(xiàn)場(chǎng)ATR-FTIR和DEMS測(cè)量及其機(jī)理

 

圖5.電催化NITRR性能及機(jī)理研究

圖6. NITRR和CO2RR組合系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用

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