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Nature子刊丨李亞棟院士&肖海&錢杰書等碳缺陷工程提高類Fenton活性最新成果！

來源：時間：2023-11-27 09:52:02 瀏覽：2899次

第一作者：Shengjie Wei、Yibing Sun、Yun-Ze Qiu、Ang Li

通訊作者：李亞棟院士、肖海副教授、錢杰書教授、Ching-Yu Chiang

通訊單位：清華大學、南京理工大學、臺灣國家同步輻射研究中心

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43179-1

研究背景

金屬隔離單原子位點（ISAS）催化劑具有最高的原子利用率，在多相催化中表現(xiàn)出良好的催化性能。其中，金屬有機骨架（MOFs）材料衍生而來的金屬ISAS錨定在碳基基底上，由于碳基材料具有導電性好、成本低、易于合成等優(yōu)點，在電催化、光催化、熱催化等領域得到了廣泛的應用。目前，金屬ISAS催化劑提高催化活性的碳缺陷工程主要集中在電催化方面。因此，合理設計金屬ISAS催化劑的碳缺陷工程，拓展催化新領域，提高催化活性，揭示碳缺陷與催化活性的關系具有重要意義。然而，如何巧妙地設計出簡單且穩(wěn)定的碳缺陷工程，并揭示催化過程中的結構-效率關系是一個挑戰(zhàn)?；诖耍?/span>清華大學李亞棟院士和肖海副教授、南京理工大學錢杰書教授和中國臺灣國家同步輻射研究中心Ching-Yu Chiang等人報道了一種簡單的自碳熱還原策略，在ZnO-碳納米反應器中設計了單個Fe-N₄位點的碳缺陷工程，作為高效的類-Fenton催化劑以降解苯酚。

文章要點

1、結合實驗結果和密度泛函理論（DFT）計算，發(fā)現(xiàn)碳空位很容易在單個Fe-N₄位點附近構建，促進了C-O鍵的形成，降低了催化過程中速率決定步驟的能壘。結果表明，具有豐富碳空位的Fe-NCv-900與無豐富碳空位的Fe-NC-900相比，具有豐富碳空位的Fe-NCv-900對苯酚的降解效率提高了13.5倍。

2、此外，F(xiàn)e-NCv-900具有較高的活性（5 min內苯酚去除率達97%）、良好的可回收性和較寬的pH適應性（3-9）。本工作是通過碳缺陷工程提高金屬ISAS類-Fenton活性的理性嘗試，闡明了類-Fenton反應中碳缺陷與催化活性的關系，對提高水修復中有機污染物的降解效率至關重要。這種簡單、廉價、強大的自碳熱還原策略有望為開發(fā)其他合理的碳缺陷工程合成方法提供進一步的研究，而原位EXAFS、原位ETEM等表征技術的結合，為直接觀察催化劑的結構演變和揭示催化過程中的構效關系提供了強有力的支持。

圖文展示

圖1.自碳熱還原法合成Fe-NCv催化劑的研究

圖2. AC-STEM和原位ETEM對Fe-NCv催化劑的表征

圖3. XANES和EXAFS對Fe-NCv催化劑的表征

圖4. Fe-NCv-900和Fe-NC-900催化劑的表征

圖5.類-Fenton反應的催化性能

圖6.類-Fenton反應的原位XANES和EXAFS測量

圖7.類-Fenton反應降解苯酚的DFT計算

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