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三大名校聯(lián)合！夏幼南&邵敏華&谷猛等人最新Angew.！
來源： 時(shí)間：2023-11-20 11:25:34 瀏覽：2362次


第一作者：Yu Zhang

通訊作者：夏幼南教授、邵敏華教授、谷猛教授

通訊單位：美國(guó)佐治亞理工學(xué)院、香港科技大學(xué)、南方科技大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202314634



研究背景




通過將納米晶體限制在特定的極小尺寸中，可以最大化貴金屬多相催化劑活性位點(diǎn)的數(shù)量。然而，由于大的表面體積比和豐富的不飽和原子，這些納米結(jié)構(gòu)具有高的表面能，導(dǎo)致它們對(duì)加熱、電子束輻照和電化學(xué)電位等環(huán)境擾動(dòng)高度敏感，穩(wěn)定性差、催化性能不穩(wěn)定。其中，表面配體在膠體納米晶體的形狀控制生長(zhǎng)和穩(wěn)定中起著重要的作用，它們的快速去除會(huì)導(dǎo)致納米晶體的結(jié)構(gòu)變形或聚集?；诖?，美國(guó)佐治亞理工學(xué)院夏幼南教授、香港科技大學(xué)邵敏華教授和南方科技大學(xué)谷猛教授等人報(bào)道了基于聚乙烯吡咯烷酮（PVP）的表面配體可以通過簡(jiǎn)單的分散和室溫下在乙醇中老化從Pd納米片（Pd NSs，厚度為0.93±0.17 nm）上緩慢去除。



文章要點(diǎn)




1、對(duì)比新制樣品，老化后的Pd NSs在電子束下的穩(wěn)定性極大增強(qiáng)。具體而言，當(dāng)暴露于高倍透射電子顯微鏡（TEM，＞150 K放大，200 kV加速電壓）的電子束下時(shí)，由于原子的重新定位，新制的Pd NSs立即演變成多孔納米片，結(jié)晶度降低。在乙醇中老化60天后，Pd NSs即使在掃描TEM（STEM，＞300 K，300 kV）的聚焦電子束下也能保持良好的納米片形貌。

2、表征結(jié)果表明，老化后的Pd NSs表面缺陷豐富，與新制的Pd NSs表面近乎完美的缺陷不同。對(duì)比已報(bào)道的苛刻處理，膠體懸浮液中PVP的緩慢去除允許新暴露的Pd原子重組，從而在不影響形貌的情況下降低表面能。在乙醇氧化反應(yīng)（EOR）的電催化測(cè)試中，得益于增強(qiáng)的穩(wěn)定性，老化后的Pd NSs表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。本工作提供了一種簡(jiǎn)單有效的方法，通過緩慢去除表面配體來保持膠體納米晶體的完整性。



圖文展示




 

圖1. Pd NSs在電子束照射下的表面結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性的示意圖

 

圖2.新制備Pd NSs的表征

 

圖3.老化后Pd NSs的表征

 

圖4.新制和老化后Pd NSs的表征

 

圖5.電催化EOR性能

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