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最新Angew.丨北大侯仰龍教授等人新成果

來(lái)源：時(shí)間：2023-11-16 09:55:55 瀏覽：2125次

第一作者：Jing Zhang

通訊作者：侯仰龍教授、Jing Wang、Yufeng Zhao

通訊單位：北京大學(xué)、燕山大學(xué)、上海大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202314303

研究背景

具有金屬-氮-碳（M-N-C）構(gòu)型的過(guò)渡金屬單原子電催化劑（SACs）在析氧反應(yīng)（OER）中表現(xiàn)出巨大的潛力，在OER中，必須允許自旋依賴的電子沿著反應(yīng)物（OH^-/H₂O，單重態(tài)）和生成物（O₂，三重態(tài)）轉(zhuǎn)移。因此，調(diào)制M-N-C中的自旋構(gòu)型來(lái)增強(qiáng)自旋敏感OER能量學(xué)是必要的，但還是一個(gè)重大的挑戰(zhàn)。基于此，北京大學(xué)侯仰龍教授等人報(bào)道了通過(guò)在Fe-N-C結(jié)構(gòu)中引入主族元素（Mg），引起了局域場(chǎng)畸變導(dǎo)致的中低自旋躍遷，并解析了OER活性增強(qiáng)的來(lái)源。

文章要點(diǎn)

1、研究發(fā)現(xiàn)，Mg的參與具有雙重影響：1）離子半徑的不匹配（r_Mg2+=7.2 ?，r_Fe2+=6.1 ?）導(dǎo)致局部晶體場(chǎng)畸變，使Fe d_z2的能級(jí)升高，激發(fā)了IS到LS躍遷。由于LS態(tài)形成的鍵序較小，減輕了ΔG_*O的作用；2）Mg位點(diǎn)對(duì)*OH和*OOH中間體表現(xiàn)出與Fe相似的鍵相互作用，導(dǎo)致它們具有雙位點(diǎn)吸附構(gòu)型，有助于保持ΔG_*OOH和ΔG_*OH的親和力。

2、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，所制備的Mg/Fe-N-C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能，在電流密度為10 mA cm^-2下過(guò)電位為224 mV，Tafel斜率為51.74 mV dec^-1，優(yōu)于原子分散催化劑。此外，以Mg/Fe-N-C為陽(yáng)極催化劑的組裝雙電極系統(tǒng)在10 mA cm^-2下的電解電壓僅為1.542 V，具有優(yōu)異的OER活性，超過(guò)了商業(yè)基準(zhǔn)催化劑，并優(yōu)于目前最先進(jìn)的過(guò)渡金屬SACs。

圖文展示

圖1. Mg/Fe-N-C的合成工藝及形貌表征

圖2.結(jié)構(gòu)表征

圖3.電催化OER性能

圖4. Pt/C‖Mg/F-N-C的催化性能

圖5. DFT計(jì)算

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