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打開電催化劑的大門丨中科大江海龍最新成果

來源：時間：2023-11-06 09:51:01 瀏覽：1734次

第一作者：Yi Zhang

通訊作者：江海龍教授、孟征博士

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c08594

研究背景

在電催化劑方面存在的一個重大挑戰(zhàn)，即單一的催化體系很少能控制活性、選擇性和穩(wěn)定性之間的相互作用。盡管已有的研究取得了重大進展，但仍然缺乏一種完美的解決方案，能夠?qū)⒕嗪投嘞嚯姶呋瘎┑膬?yōu)點結(jié)合起來。目前，開發(fā)一個在原子級的可以控制活性、選擇性和穩(wěn)定性之間的相互作用的電催化平臺還面臨巨大的挑戰(zhàn)。因此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)江海龍教授等人報道了通過固相合成一種新型的導(dǎo)電COFs，命名為pMPcs（M = Fe、Co、Ni和Cu），具有精確安裝的金屬位點的共軛、導(dǎo)電和穩(wěn)定的骨架使pMPcs成為獨特的電催化平臺，其中可調(diào)性從遠程相互作用中產(chǎn)生。

文章要點

1、作者設(shè)想構(gòu)建具有嵌入可編輯活性位點的完全共軛骨架的網(wǎng)狀材料，可能是將電催化所需的特征整合到一個單一系統(tǒng)中的一種有效方法，并合成了一個芳香共軛COFs家族pMPCs（M=Fe、Co、Ni和Cu），具有精確安裝的金屬位點的共軛、導(dǎo)電和穩(wěn)定的骨架使pMPcs成為獨特的電催化平臺，其中可調(diào)性從遠程相互作用中產(chǎn)生。

2、本文合成的pMPcs在H型和流動電池中提供了優(yōu)異的活性（電流密度，j=-16.0和-100mA cm^?2）、選擇性（CO法拉第效率，F(xiàn)E_CO=94%）和穩(wěn)定性（>10 h），使其成為性能最好的網(wǎng)狀材料之一。

3、本工作利用pMPcs中嵌入位點的長期相互作用導(dǎo)致的可調(diào)性，其他具有獨特催化特征的金屬位點的結(jié)合將產(chǎn)生更多的催化行為，這將發(fā)現(xiàn)應(yīng)用遠遠超過CO₂RR的應(yīng)用。

圖文展示

圖1. pMPcs的結(jié)構(gòu)和表征

圖2. pCoPc和pNiPc的電子特性

圖3.在pMPcs上進行CO₂還原的電化學(xué)性能

圖4.異質(zhì)雙金屬pMPcs和pMPcs的電化學(xué)CO₂RR性能

圖5. pCoNiPc和pMPcs的電子性質(zhì)

圖6.在pMPcs上的CO₂還原的計算結(jié)果

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