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打破常規(guī)，孫學(xué)良院士EES

來源：時間：2023-10-10 13:39:35 瀏覽：1639次

第一作者：Changhong Wang、Shuo Wang

通訊作者：王建濤、莫一非、孫學(xué)良院士

通訊單位：國聯(lián)汽車動力電池研究院、馬里蘭大學(xué)、加拿大西安大略大學(xué)

DOI: 10.1039/D3EE01119D

研究背景

開發(fā)基于固態(tài)電解質(zhì)（SEs）的全固態(tài)電池（ASSBs）是有效解決液態(tài)電解質(zhì)基鋰離子電池安全性問題的理想方案，其中鹵化物固體電解質(zhì)具有良好的離子電導(dǎo)率和出色的高電壓穩(wěn)定性，受到廣泛關(guān)注。然而，它們的結(jié)構(gòu)與性能之間的結(jié)構(gòu)-效能關(guān)系仍不清楚?；诖耍?/span>王建濤、莫一非和孫學(xué)良院士等人報道了一系列Li_3-xLu_1-xZr_xCl₆（LLZL，0<x<1）固溶體，用于研究鹵化物SEs中離子和空位濃度對離子電導(dǎo)率的影響。本文中，研究者發(fā)現(xiàn)實現(xiàn)LLZL中離子和空位濃度的平衡，而非異價取代引起的結(jié)構(gòu)變化（引入堆垛層錯），在優(yōu)化六方密堆積（hcp）結(jié)構(gòu)中的離子傳輸中至關(guān)重要。該研究還揭示了共價取代可以增強鹵化物SSE的氧化穩(wěn)定性，但會犧牲其還原穩(wěn)定性。本研究為開發(fā)具有長壽命的無鈷ASSBs提供了重要見解和新的思路。

文章要點

1、通過調(diào)控Li_3-xLu_1-xZr_xCl₆（LLZL，0<x<1）固溶體中離子和空位濃度，揭示實現(xiàn)鹵素陰離子亞晶格中離子和空位濃度的平衡，而非異價取代引起的結(jié)構(gòu)變化，對離子的高效傳輸起著至關(guān)重要的作用。

2、在一系列LLZL固溶體中，當(dāng)50%的Lu³⁺被Zr⁴⁺取代時，該固溶體在室溫下具有最高的離子電導(dǎo)率（1.5 mS·cm^-1）和最低的活化能（0.285 eV）。此外，同價取代（Zr⁴⁺或Hf⁴⁺）能增強鹵化物SEs的氧化穩(wěn)定性，但犧牲了其還原穩(wěn)定性。

3、以LLZL固溶體制備的無Co全固態(tài)電池LiMn₂O₄/LLZC/Li₆PS₅Cl表現(xiàn)出優(yōu)異的長循環(huán)穩(wěn)定性，其在0.3 C下循環(huán)1000次后的容量衰減可以忽略不計。

圖文展示

圖1. Li⁺在具有不同離子和空位濃度的SEs中的遷移模型

圖2. Li-Lu-Zr-Cl固溶體的結(jié)構(gòu)分析

圖3.揭示Li_3-xLu_1-xZr_xCl₆固溶體中Li⁺/空穴濃度與電化學(xué)性能的關(guān)系

圖4. Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆的本征電化學(xué)窗口

圖5.無Co全固態(tài)電池LiMn₂O₄/LLZC/Li₆PS₅Cl的電化學(xué)性能

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