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汪淏田團(tuán)隊(duì)第6篇Joule：界面耦合助力高效烯烴氧化為乙二醇！

來源：時(shí)間：2023-08-28 10:33:38 瀏覽：2610次

第一作者：張守坤

通訊作者：汪淏田教授

通訊單位：美國萊斯大學(xué)

DOI: 10.1016/j.joule.2023.06.022

研究背景

耦合電化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)已經(jīng)在傳統(tǒng)的串聯(lián)反應(yīng)器系統(tǒng)中得到了證明，但它們的實(shí)際應(yīng)用仍然歸結(jié)為單個(gè)反應(yīng)器的優(yōu)化，而缺乏對耦合系統(tǒng)的整體研究?；诖?，美國萊斯大學(xué)汪淏田教授團(tuán)隊(duì)等人報(bào)道了一個(gè)完全集成的系統(tǒng)，對比傳統(tǒng)的串聯(lián)系統(tǒng)，顯著提高了催化性能。以電合成過氧化氫（H₂O₂）、以及H₂O₂用于烯烴環(huán)氧化反應(yīng)為例，作者證明了在固態(tài)電解質(zhì)反應(yīng)器中，通過將化學(xué)反應(yīng)限制在電極/電解質(zhì)界面上，可充分利用電催化產(chǎn)生的界面高濃度H₂O₂產(chǎn)物來促進(jìn)隨后的乙烯環(huán)氧化反應(yīng)。

文章要點(diǎn)

1. 對比串聯(lián)反應(yīng)器系統(tǒng)，這種耦合體系的乙二醇（C₂H₆O₂,EG）生成速率獲得了3倍提升，同時(shí)可獲得高純度乙二醇。

2. 該集成策略可以擴(kuò)展到其他電化學(xué)-化學(xué)耦合反應(yīng)，特別是當(dāng)耦合反應(yīng)對反應(yīng)物濃度敏感時(shí)，可以避免電化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)之間通常需要克服高耗能的分離或濃縮步驟。

3. 該界面反應(yīng)耦合體系在200 h內(nèi)對EG的選擇性為99.7%，濃度為150 mM，H₂O₂利用率高達(dá)93%。

圖文展示

圖1.不同的反應(yīng)器耦合策略

圖2.集成固態(tài)電解質(zhì)反應(yīng)器用于界面電化學(xué)-化學(xué)反應(yīng)耦合

圖3.在25 mA/cm²下催化劑的表征及電解槽性能

圖4.比較界面集成反應(yīng)體系和傳統(tǒng)串聯(lián)反應(yīng)體系

圖5.不同電解質(zhì)、電流密度和TS-1催化劑負(fù)載下的EG生成分析

圖6.穩(wěn)定性測試

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