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繼JACS后，韓布興院士等人再發(fā)Nature子刊！

來源：時間：2023-08-21 09:30:33 瀏覽：1873次

第一作者：Jiaqi Feng

通訊作者：韓布興院士和孫曉甫研究員

通訊單位：中國科學院化學研究所

DOI: 10.1038/s41467-023-40412-9

研究背景

電催化CO₂還原是一種典型的涉及兩種反應物（CO₂和H₂O）的反應，但H₂O解離為多個質(zhì)子化從而提供活性*H的作用通常被忽視。基于此，中國科學院化學研究所韓布興院士和孫曉甫研究員等人報道了通過調(diào)節(jié)Cu基催化劑上吸附氫的覆蓋率來促進CO₂轉(zhuǎn)化為C₂產(chǎn)物的思路，并成功合成了一系列在N摻雜碳基體上共負載Cu原子和Cu納米顆粒的雙活性位點催化劑（M-Cu₁/Cu_NP）。該項工作對設(shè)計出用于多步反應的雙/多活性位點催化劑具有一定啟發(fā)。

文章要點

1、CO₂電還原結(jié)果表明，在-0.6 V電流下，M-Cu₁/Cu_NP的局部電流密度為289.2 mA cm^-2，法拉第效率（FE）接近75.4%，并且具有顯著的長期穩(wěn)定性。

2、實驗結(jié)果和密度泛函理論（DFT）研究表明，雙活性位點催化劑的優(yōu)異性能源于Cu和Cu NPs的雙活性位點協(xié)同效應。Cu的原子位點促進H₂O解離生成*H，而*H又遷移到Cu NPs上，通過調(diào)節(jié)Cu NPs上*H的覆蓋，促進*CO質(zhì)子化生成*CHO，從而產(chǎn)生較高的C₂產(chǎn)物。

圖文展示

圖1.催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)

圖2.CO₂電還原性能

圖3.機理分析

圖4.DFT計算

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