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清華王訓(xùn)&李中&盧啟辰等人，最新Sci. Adv.！
來源： 時(shí)間：2023-08-07 10:48:46 瀏覽：2955次

第一作者：Haoyang Li

通訊作者：王訓(xùn)教授、李中博士、盧啟辰博士

通訊單位：清華大學(xué)、華能清潔能源技術(shù)研究院

DOI: 10.1126/sciadv.adi6595


01

研究背景

單層二維（2D）材料由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)、明顯的面內(nèi)約束效應(yīng)和優(yōu)異的催化性能，而引起了研究人員的極大興趣。基于此，清華大學(xué)王訓(xùn)教授和李中博士、華能清潔能源技術(shù)研究院盧啟辰博士等人報(bào)道了一種具有單層晶體分子片的多金屬氧酸鹽團(tuán)簇（polyoxometalate, POM）的2D共價(jià)網(wǎng)絡(luò)（CN-POM），該網(wǎng)絡(luò)是由四邊形排列的POM簇之間的共價(jià)連接形成的。


02

文章要點(diǎn)

1、本文中，作者利用Keggin-型POM簇（PW12O40/SiW12O40）作為組件，制備了具有四方單層形態(tài)的CN-POM。通過像差校正透射電鏡（TEM）和X射線衍射（XRD）證實(shí)，POM與磷酸鹽配位團(tuán)簇實(shí)現(xiàn)的長周期性。

2、CN-POM在苯甲醇的氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化效率，轉(zhuǎn)化率是POM團(tuán)簇的5倍。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，CN-POM的平面內(nèi)電子離域有利于電子轉(zhuǎn)移，提高了催化效率。

3、此外，共價(jià)連接的分子片的電導(dǎo)率是單個(gè)POM簇的46倍。聚甲醛團(tuán)簇的單層共價(jià)網(wǎng)絡(luò)的制備為合成先進(jìn)的基于團(tuán)簇的2D材料提供了一種策略，并為研究晶體共價(jià)網(wǎng)絡(luò)的電子結(jié)構(gòu)提供了精確的分子模型。


03

圖文展示


圖1. 2D CN-PTA的四方相結(jié)構(gòu)及其表征

圖2.基于POM簇的共價(jià)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)晶結(jié)構(gòu)

 圖3. CN-POM的形成機(jī)制

 圖4.苯甲醇氧化的催化性能

 圖5. PTA簇和CN-PTA的電子結(jié)構(gòu)和性質(zhì)


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