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港城大樓雄文等人，最新Sci. Adv.！

來源：時(shí)間：2023-07-25 15:34:06 瀏覽：1885次

第一作者：Zhihao Pei和Huabin Zhang

通訊作者：樓雄文教授、Deyan Luan

通訊單位：香港城市大學(xué)、新加坡南洋理工大學(xué)

DOI: 10.1126/sciadv.adh1320

研究背景

在原子水平上調(diào)控多相催化劑的內(nèi)在活性是提高其電催化性能的有效策略，但是仍具有一定的挑戰(zhàn)性?；诖耍?/span>香港城市大學(xué)樓雄文教授和新加坡南洋理工大學(xué)Deyan Luan等人報(bào)道了一種原子分散的Ni錨定在花生狀空心N摻雜碳結(jié)構(gòu)（NC）上的CeO2顆粒（a-Ni/CeO2@NC）。所制制備的a-Ni/CeO2@NC催化劑在電催化析氧反應(yīng)（OER）中表現(xiàn)出顯著提高的內(nèi)在活性和顯著降低的過電位。該工作為在原子水平上探索電子調(diào)控和內(nèi)在活性的改善，從而提高電催化活性提供了一個(gè)有希望的策略。

文章要點(diǎn)

1、實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，引入孤立的Ni原子后，Ni原子及其相鄰的Ce原子的電子結(jié)構(gòu)可以通過電子轉(zhuǎn)移得到很好的調(diào)節(jié)，從而使Ce位點(diǎn)得到極大的活化，具有更好的本征催化活性。

2、測試發(fā)現(xiàn)，a-Ni/CeO2@NC催化劑上的原子分散Ni表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性和動力學(xué)，過電位為286 mV，電流密度為10 mA cm-2，Tafel斜率為49 mV dec-1，比在300 °C下煅燒的CeO2@NC（記為CeO2@NC-300）和錨定在NC（記為a-Ni@NC）上的原子分散Ni要好得多。

圖文展示

圖1. a-Ni/CeO2@NC的合成示意圖

圖2.形貌和結(jié)構(gòu)表征

圖3.催化劑的結(jié)構(gòu)表征

圖4.電催化OER性能

圖5.DFT計(jì)算

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