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清華大學(xué) HOF材料中微孔限域激子光催化析氫

來源：時(shí)間：2023-07-18 09:21:57 瀏覽：2675次

第一作者：周啟昕

通訊作者：朱永法教授、郭燕教授

通訊單位：清華大學(xué)、香港大學(xué)

DOI: 10.1038/s41929-023-00972-x

研究背景

有機(jī)半導(dǎo)體是一類具有吸引力的光催化劑，但其量子產(chǎn)率受到光生電荷傳輸至表面的限制。具有一維（1D）通道微孔的有機(jī)骨架在有機(jī)光催化劑中具有很好的應(yīng)用前景，孔隙材料因豐富反應(yīng)位點(diǎn)和加速傳質(zhì)過程，有利于非均相催化反應(yīng)。氫鍵有機(jī)骨架HOF-H4TBAPy因其獨(dú)特的性質(zhì)，在光化學(xué)中引起了人們的關(guān)注，但其孔結(jié)構(gòu)對激子遷移和孔限制反應(yīng)的影響尚不清楚。清華大學(xué)朱永法教授、香港大學(xué)/清華大學(xué)郭燕教授等人報(bào)道了利用具有親水性1D微孔通道的氫鍵有機(jī)框架HOF-H4TBAPy作為這種方法的概念驗(yàn)證。在光輻照下，光生激子迅速傳輸至相鄰微孔的內(nèi)表面，產(chǎn)生僅1.88 nm的傳輸路徑，從而顯著提高激子利用率。

文章要點(diǎn)

1、本研究提出了一種在HOF-H4TBAPy中微孔限制激子傳遞占主導(dǎo)地位的光催化機(jī)制。

2、通過控制1D通道長度（≤0.59 μm），作者發(fā)現(xiàn)微孔道限制激子在光催化中起主導(dǎo)作用，并顯著提高了H2的析出速率，HOF-H4TBAPy的光催化析氫速率最高達(dá)到358 mmol h?1 g?1（537 μmol h?1），420 nm處的表觀量子產(chǎn)率（AQY）為28.6%。

3、在可擴(kuò)展的平板反應(yīng)器中，在輻照（1000 W m?2）9 h內(nèi)，每平方米負(fù)載HOF-H4TBAPy的纖維收集了超過1 mol H2。通過構(gòu)建可接近的1D微孔道來限制激子，為增強(qiáng)有機(jī)半導(dǎo)體的光活性提供了一種新途徑。

圖文展示

圖1. HOF-H₄TBAPy的結(jié)構(gòu)

圖2.超快光譜學(xué)研究微孔限制的激子傳輸

圖3. HOF-H₄TBAPy的光催化析氫性能

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