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三天兩篇頂刊！喬世璋教授團隊佳作頻出！

來源：時間：2023-07-14 09:36:07 瀏覽：3105次

2023年6月21日和23日，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授團隊分別在J. Am. Chem. Soc.（IF=16.383）和Sci. Adv.（IF=14.957）上連續(xù)發(fā)表了兩篇最新成果，即“C₂₊ Selectivity for CO₂ Electroreduction on Oxidized Cu-Based Catalysts”和“IrO_x·nH₂O with lattice water-assisted oxygen exchange for high-performance proton exchange membrane water electrolyzers”。下面，對這兩篇最新成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

1、J. Am. Chem. Soc.：首次報道！氧化銅基催化劑上CO₂電還原為C₂₊的選擇性

第一作者：Haobo Li、Yunling Jiang

通訊作者：喬世璋教授、焦研副教授

通訊單位：澳大利亞阿德萊德大學

DOI: 10.1021/jacs.3c03022

研究背景

設計具有高選擇性的催化劑用于CO₂電還原（CRR）制取多碳（C₂₊）產物是迫在眉睫和重要的，但目前對C₂₊物質的選擇性知之甚少?；诖?，阿德萊德大學喬世璋教授和焦研副教授等人首次報道了一種結合量子化學計算，人工智能（AI）聚類（clustering）和實驗驗證的方法，用于開發(fā)氧化銅（Cu）基催化劑的組分與電催化還原為C₂₊產物選擇性之間關系的模型。

文章要點

1、作者得出了以下結果：1）證明了氧化Cu表面更顯著地促進了C-C耦合；2）從頭算熱力學計算（ab initio thermodynamics computation）確定了不同金屬摻雜組分下該氧化態(tài)的臨界電位條件；3）基于摻雜元素的物理性質，利用多維標度（MDS）結果構建了實驗法拉第效率（FE）與臨界電位之間的倒火山關系；4）設計了一種通過早期和晚期過渡金屬共摻雜策略選擇性生成C₂₊產物的電催化劑。

2、通過密度泛函理論（DFT）計算，作者確定了影響表面Cu活性位點C-C耦合的因素，表明中等OS_Cu（ca.+0.5）是最有利的，并利用從頭算熱力學和表面Pourbaix圖建立了顯示OS_Cu結構的臨界電化學電位條件。

3、為確定不同過渡金屬摻雜元素對CuO_x催化劑電化學性能的影響，采用基于物理特征的AI聚類方法，結合臨界OS_Cu過渡電位，搜索最優(yōu)區(qū)域。因此，這種組合方法可以實際推廣到催化劑選擇性和選擇摻雜元素或元素組合以提高C₂₊產物選擇性的理論模型。

圖文展示

圖1.具有不同表面結構的OS_Cu的基準

圖2. OS_Cu調控的吸附性能和反應性

圖3. CRR制C₂產物中C-C偶聯反應機理

圖4.雜原子對t-CuO(001)表面Pourbaix圖的影響

圖5.基于物理性質的雜原子元素映射

圖6. Cu基催化劑C₂₊產物的實驗法拉第效率（FE）

2、Sci. Adv.：IrO_x·nH₂O助力高性能質子交換膜水電解槽

第一作者：Jun Xu、Huanyu Jin

通訊作者：喬世璋教授、鄭堯教授

通訊單位：澳大利亞阿德萊德大學

DOI: 10.1126/sciadv.adh1718

研究背景

質子交換膜-水電解槽（PEMWE）中析氧反應（OER）催化劑的活性和穩(wěn)定性之間的平衡是一個具有挑戰(zhàn)性的問題。其中，晶體IrO₂穩(wěn)定性好，但活性差；非晶態(tài)IrO_x在犧牲穩(wěn)定性時具有優(yōu)異的活性?；诖?，阿德萊德大學喬世璋教授和鄭堯教授等人報道了通過具有短程有序結構的晶格水摻雜氧化銥（IrO_x·nH₂O）作為高穩(wěn)定酸性水氧化的OER電催化劑。對比傳統(tǒng)的晶體或非晶態(tài)IrO₂，所制備的IrO_x·nH₂O具有類-hollandite狀晶體，具有豐富的共邊IrO₆八面體，可以在其晶格中容納結構水，作為晶格水。

文章要點

1、通過原位表征證實，在OER過程中，晶格水是持續(xù)快速氧交換的活性氧物種，并有助于改進晶格水輔助途徑，不同于傳統(tǒng)的吸附質演化機制（AEM）和晶格氧機制（LOM）。

2、實驗測試證實，IrO_x·nH₂O具有增強的活性和高達5700 h（約8個月）的超高穩(wěn)定性，穩(wěn)定數為1.9×10⁷ n_oxygen n_Ir^-1，創(chuàng)歷史新高，證明了晶格水是持續(xù)快速氧交換的活性氧。

3、不同于傳統(tǒng)的AEM和LOM，晶格水輔助的改性OER機制提高了活性和并發(fā)穩(wěn)定性，且沒有明顯的結構降解。作者證明了以IrO_x·nH₂O作為陽極電催化劑的高性能PEMWE在1 A cm^-2下提供1.77 V的電池電壓，持續(xù)600 h（60 °C）。

圖文展示

圖1.結構分析

圖2. OER過程中的OER性能和結構表征

圖3.OER機理

圖4. PEM性能

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