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北大郭少軍團(tuán)隊(duì)，最新PNAS！

來源：時(shí)間：2023-07-06 10:24:08 瀏覽：2071次

第一作者：Yin Zhou和Qianfeng Gu

通訊作者：郭少軍教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2301439120

研究背景

具有精細(xì)電子結(jié)構(gòu)的催化劑是促進(jìn)析氧反應(yīng)（OER）動(dòng)力學(xué)和降低鋰-氧氣（Li-O₂）電池充電過電位的理想催化劑。然而，將催化劑內(nèi)部的軌道相互作用與催化劑和中間體之間的外部軌道偶聯(lián)連接起來以增強(qiáng)OER催化活性面臨著巨大的挑戰(zhàn)。基于此，北京大學(xué)郭少軍教授等人報(bào)道了一個(gè)級(jí)聯(lián)的軌道導(dǎo)向雜化，即鈀-鉛金屬間（Pd₃Pb）的合金雜化，低能Pd原子與反應(yīng)中間體之間的分子間軌道雜化，從而極大提高了Li-O₂電池的OER電催化活性。

文章要點(diǎn)

1、金屬間化合物Pd₃Pb中Pb和Pd兩軸的定向軌道雜化，首先降低了Pd原子的d能帶能級(jí)；在充電過程中，Pd的低4d_xz/yz和4d_z²軌道與鋰超氧化物（LiO₂）（關(guān)鍵反應(yīng)中間體）的2π*和5σ軌道進(jìn)一步雜化，最終導(dǎo)致反鍵能級(jí)降低，從而減弱軌道對LiO₂的相互作用。

2、密度泛函理論（DFT）計(jì)算、XRD等表征表明，金屬間化合物Pd₃Pb的級(jí)聯(lián)軌道雜化極大降低了活化能，加速了OER動(dòng)力學(xué)。此外，在固定容量為1000 mAh g^?1的情況下，基于Pd₃Pb的Li-O₂電池具有0.45 V的低OER過電位和175次的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性，是目前報(bào)道的催化劑中最好的。該工作為在軌道水平上設(shè)計(jì)復(fù)雜的Li-O₂電池開辟了一條新道路。

圖文展示

圖1.金屬間化合物Pd₃Pb的表征

圖2.Pd及其金屬間化合物Pd₃Pb的電催化性能

圖3.金屬間Pd₃Pb在ORR和OER過程中的微觀結(jié)構(gòu)分析

圖4.Pd₃Pb中Pd和Pb的分子內(nèi)p-d雜交

圖5.Pd₃Pb中Pd原子與LiO₂的分子間軌道雜化

圖6.吉布斯自由能和活化能分析

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