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孫學(xué)良&梁劍文&蘇岳鋒JACS: 固體電解質(zhì)中超離子傳導(dǎo)的起源！

來源：時(shí)間：2023-06-16 09:54:41 瀏覽：2090次

第一作者：李曉娜和劉虹剛

通訊作者：孫學(xué)良院士、梁劍文教授和蘇岳鋒研究員

通訊單位：西安大略大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c01955

研究背景

全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）具有更高的安全性、更好的穩(wěn)定性以及實(shí)現(xiàn)能量/功率密度要求的潛力，受到了研究人員的關(guān)注。由于固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）直接影響整個(gè)電池的性能，其發(fā)展成被廣泛關(guān)注，但是目前的研究對SSE中快速離子傳導(dǎo)的潛在機(jī)制缺乏了解?；诖?，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授、北京理工大學(xué)蘇岳鋒教授、格林先進(jìn)材料與技術(shù)研究院固態(tài)電池研究中心梁劍文研究員等人報(bào)道了通過聯(lián)合分析方法闡明了影響SSE中離子電導(dǎo)率的關(guān)鍵參數(shù)，該方法檢查了幾種具有代表性的SSE（Li₃YCl₆、Li₃HoCl₆和Li₆PS₅Cl），這些SSE在xLiCl-InCl₃系統(tǒng)中得到了進(jìn)一步驗(yàn)證。電導(dǎo)率譜的標(biāo)度分析解耦了移動(dòng)載流子濃度和跳躍速率對離子電導(dǎo)率的影響。

研究要點(diǎn)

1、通過綜合分析的方法闡明了影響SSEs中離子傳導(dǎo)的關(guān)鍵參數(shù)，該方法研究了幾個(gè)有代表性的SSEs（Li₃YCl₆、Li₃HOCl₆、Li₆PS₅Cl），這些參數(shù)在xLiCl-InCl₃系統(tǒng)中得到了進(jìn)一步驗(yàn)證。

2、對電導(dǎo)率光譜的比例分析，實(shí)現(xiàn)了移動(dòng)載流子濃度和跳變率對離子電導(dǎo)率影響的分解。盡管載流子濃度隨溫度變化而變化，但這種變化本身不能導(dǎo)致電導(dǎo)率的幾個(gè)數(shù)量級的差異。相反，跳動(dòng)率和離子電導(dǎo)率隨著溫度的變化呈現(xiàn)出相同的趨勢。

3、遷移熵產(chǎn)生于從初始位點(diǎn)到鞍狀位點(diǎn)的跳躍原子的晶格振動(dòng)，被證明在快速Li⁺遷移中起著重要作用。研究結(jié)果表明，多種依賴變量（Li⁺跳躍頻率和遷移能量等）也對SSE內(nèi)的離子傳導(dǎo)行為有影響。

圖文展示

圖1.性能測試

圖2.不同SSEs的性能

圖3. xLiCl-InCl₃材料的XRD譜圖

圖4. xLiCl-InCl₃鹵化物的離子電導(dǎo)率和電池的DRT曲線

圖5. 不同溫度下xLiCl-InCl₃SSE的性能

圖6.不同LiCl-InCl₃的性能

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