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?MOL光催化，林文斌最新JACS！

來源：時間：2023-05-30 10:04:05 瀏覽：2236次

第一作者：鄭海峰&范英杰

通訊作者：林文斌教授

通訊單位：芝加哥大學

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c02703

研究背景

烯烴加氫官能化反應的催化效率受到自由基二聚或自由基被捕獲導致光催化劑失活的限制，通常需要更高的催化劑負載量（高于10 mol%）才能在中等產(chǎn)量規(guī)模下產(chǎn)生加氫官能化產(chǎn)物。因此，迫切需要開發(fā)出具有協(xié)同路易斯酸和光催化劑的雙功能催化系統(tǒng)，以實現(xiàn)烯烴的高效加氫功能。鑒于此，芝加哥大學林文斌教授團隊報道了通過對金屬-有機層（MOL）中的金屬簇節(jié)點進行順序修飾合成的雙功能光催化劑（Zr-OTf-EY MOL），其含有強路易斯酸性三氟化甲磺酸酯修飾的Zr₆-SBUs和曙紅Y（EY）光敏劑，用于光催化HAT反應。所得Zr-OTf-EY有效地催化了缺電子烯烴和偶氮二羧酸鹽與C-H化合物的HAT交叉偶聯(lián)反應。

文章要點

1、Zr-OTf-EY在節(jié)點上具有曙紅Y和強路易斯酸，催化各種C-H化合物與缺電子烯烴或偶氮二甲酸酯之間的交叉偶聯(lián)反應，得到C-C和C-N偶聯(lián)產(chǎn)物，周轉數(shù)高達1980。

2、在Zr-OTf-EY催化的反應中，路易斯酸位點結合烯烴或偶氮二羧酸鹽以增加它們的局部濃度和電子缺陷，同時增強自由基加成，而EY通過MOL上的位點隔離來穩(wěn)定性能，以提供長壽命催化劑用于氫原子轉移。

3、Zr-OTf-EY節(jié)點上對光穩(wěn)定的EY位點和路易斯酸之間的接近度，使得交叉偶聯(lián)反應中的催化效率比均相催化劑提高了約400倍。

圖文展示

圖1.光催化劑的化學結構與催化示意圖

圖2. Zr-OTf-EY的合成與表征

圖3.催化性能

圖4.催化機理

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