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王心晨&鄭梅芳Angew.:可見光非均相催化烯烴中CO2的光合固定
來源: 時間:2023-05-29 09:33:11 瀏覽:2206次

第一作者:Tao Yuan

通訊作者:王心晨教授和鄭梅芳副教授

通訊單位:福州大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202304861




研究背景

可見光驅(qū)動固定有機(jī)物中的CO2已成為合成精細(xì)化學(xué)品的一種有吸引力的替代方案。由于其熱力學(xué)穩(wěn)定性和動力學(xué)惰性,在CO2的轉(zhuǎn)化以及產(chǎn)物選擇性方面仍然存在挑戰(zhàn)?;诖?,福州大學(xué)王心晨教授和鄭梅芳副教授等人報道了一種在中孔壁周圍具有豐富末端B/N缺陷的碳氮化硼(BCN)催化劑,增強(qiáng)了表面活性位點和電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué),從而提高了CO2的整體吸附和活化速率。該研究為以原子經(jīng)濟(jì)和可持續(xù)的方式轉(zhuǎn)化CO2的無金屬半導(dǎo)體的設(shè)計和應(yīng)用提供了新見解。




文章要點

1、在可見光照射下,BCN以良好的官能團(tuán)耐受性和特定的區(qū)域選擇性實現(xiàn)了烯烴與CO2的反Markovnikov加氫羧化為延伸的碳鏈。

2、機(jī)理研究表明,在有缺陷的BCN上形成了CO2自由基陰離子中間體,導(dǎo)致了反Markovnikov羧化。其中,利用革蘭氏規(guī)模反應(yīng)、天然產(chǎn)物的晚期羧化和抗糖尿病GPR40激動劑實例證實了該方法的實用性。




圖文展示

圖1.烯烴與CO2的加氫羧化反應(yīng)

圖2. BCN材料的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征

圖3. BCN材料的多孔、光電化學(xué)和光學(xué)表征

圖4. BCN材料的光催化性能及其機(jī)理研究

圖5.反應(yīng)機(jī)理研究

圖6.缺陷BCN上烯烴與CO2的反Markovnikov加氫羧化的機(jī)理

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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