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天大鞏金龍團(tuán)隊(duì)，又雙叒叕發(fā)Nature子刊！
來源： 時(shí)間：2023-05-16 10:38:39 瀏覽：2505次

第一作者：Sai Chen

通訊作者：鞏金龍教授

通訊單位：天津大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38284-0




研究背景

丙烷脫氫（Propane dehydrogenation, PDH）是一種直接生產(chǎn)丙烯的工業(yè)技術(shù)，近年來受到廣泛關(guān)注。然而，現(xiàn)有的非氧化脫氫技術(shù)仍然存在熱力學(xué)平衡的限制和嚴(yán)重的結(jié)焦問題?；诖?，天津大學(xué)鞏金龍教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了在納米核-殼氧化還原催化劑上，利用化學(xué)循環(huán)工程技術(shù)開發(fā)了強(qiáng)化丙烷脫氫制丙烯的工藝。在文中，作者設(shè)計(jì)了一種將脫氫催化劑和氧載體結(jié)合在一個(gè)顆粒上的納米級(jí)核-殼氧化還原催化劑。




文章要點(diǎn)

1、核-殼氧化還原催化劑優(yōu)選由2-3個(gè)原子層狀釩（V）包覆的氧化鈰（CeO2）納米疇組成，以實(shí)現(xiàn)晶格氧體擴(kuò)散和表面反應(yīng)的協(xié)同調(diào)節(jié)。在脫氫步驟（還原劑）中，Ce-V氧化還原催化劑為丙烷脫氫生成丙烯、H2O和H2提供點(diǎn)陣氧，提供可在再氧化步驟（氧化劑）中被空氣再氧化的還原價(jià)態(tài)，從而閉合回路。

2、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，該催化劑表現(xiàn)出最高的93.5%的丙烯選擇性，在300次長(zhǎng)期脫氫-氧化循環(huán)下維持了43.6%的丙烯產(chǎn)率，優(yōu)于工業(yè)上相關(guān)的K-CrOx/Al2O3催化劑的類似物，并且在化學(xué)循環(huán)方案的擴(kuò)大中顯示出45%的節(jié)能。

3、結(jié)合原位光譜、動(dòng)力學(xué)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者提出了一個(gè)內(nèi)在動(dòng)態(tài)的晶格氧“供體-受體”過程，該過程解釋了核-殼氧化還原催化劑中體擴(kuò)散和表面反應(yīng)的協(xié)同調(diào)節(jié)。CeO2氧載體產(chǎn)生的O2?通過界面上一致的跳躍途徑擴(kuò)散，并轉(zhuǎn)移到V脫氫位點(diǎn)，穩(wěn)定了表面V，氧覆蓋適度，沒有明顯的過氧化或開裂。




圖文展示

 

圖1.包覆CeO2納米疇的V層的表征

圖2.化學(xué)環(huán)氧化脫氫性能

圖3.氧氣擴(kuò)散和表面反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)證明

圖4.氧擴(kuò)散和表面反應(yīng)的DFT計(jì)算

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