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周宏才團隊最新Chem：首次報道！構(gòu)建3D HOFs實現(xiàn)超高效吸收CO2

來源：時間：2023-05-05 10:48:18 瀏覽：2330次

第一作者：Rong Ran Liang

通訊作者：周宏才教授

通訊單位：美國德克薩斯A&M大學

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.03.003

研究背景

由離散分子構(gòu)造體通過H鍵組裝而成的HOFs具有高結(jié)晶度、無金屬生物相容性、易再生和純化、可加工性和可回收性等優(yōu)點，被廣泛地應(yīng)用于大氣中CO₂吸附。然而，在去除客體溶劑后保持永久的多孔性以及在惡劣的條件下生存能力，對現(xiàn)有的HOFs仍是一個挑戰(zhàn)。鑒于此，來自美國德克薩斯A&M大學周宏才教授等人，采用兩種2, 4-二氨基三嗪（DAT）衍生物通過H鍵花環(huán)形成了穩(wěn)定三維HOFs，并且這是首例具有uty拓撲結(jié)構(gòu)的例子。通過在每個DAT單元中接合前所未有的8對H鍵，這兩種3D HOFs實現(xiàn)了最大限度地拓展H鍵，從而使它們即使在100 ℃的DMSO溶液中存活時間超過三天也能保持穩(wěn)定性。此外，這兩種3D HOFs都表現(xiàn)出顯著的CO₂吸收能力和出色的CO₂/N₂選擇能力。在已報道的HOF材料中，具有創(chuàng)紀錄的高CO₂吸附能力。

文章要點

1、首次合成報道了兩種具有獨特uty拓撲結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定三維HOFs（ROF-30，ROF-31）。

2、這兩種3D HOFs中，每個DAT都參與了前所未有的八對H鍵形成，賦予了HOF優(yōu)異的穩(wěn)定性能，在100 ℃的DMSO溶液中存活時間大于三天，生存周期遠優(yōu)于報道的H鍵基材料

3、本文所報道的兩種3D HOFs不僅在273 K、1 bar條件下對CO₂吸附分別能夠達到166 cm³/g（ROF-30）和120 cm³/g（ROF-31），同時展現(xiàn)出對CO₂/N₂良好的選擇性。其中，ROF-30對CO₂吸附能力在無金屬結(jié)晶有機多孔材料中處于最先進水平。

圖文展示

圖1. DAT單元的H-鍵基序和單體設(shè)計策略

圖2. 3D骨架ROF-30的單晶結(jié)構(gòu)

圖3. 3D HOFs的化學穩(wěn)定性和孔隙度

圖4. 3D HOFs對CO₂的吸附

圖5.吸附CO₂和ROF-30的紅外光譜

圖6.模擬CO₂在ROF-30中的吸附分布

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