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【頂刊動態(tài)】從JACS/ANGEW/NC期刊發(fā)文看光催化研究最新進展

來源：科學10分鐘時間：2022-05-05 09:21:04 瀏覽：4465次

引言

催化是自然界中普遍存在的重要現(xiàn)象，它能夠改變化學反應(yīng)速率而不影響化學平衡，催化作用幾乎遍及化學反應(yīng)的整個領(lǐng)域。因此，材料化學等相關(guān)領(lǐng)域幾乎都能看到催化的身影，隨著科學技術(shù)的日益發(fā)展，催化正逐漸成為當前最火熱的研究領(lǐng)域之一。而作為催化領(lǐng)域里重中之重的光催化，也因此成為科學家們關(guān)注的焦點。

國內(nèi)外許多催化工作者共同推進了整個光催化領(lǐng)域的發(fā)展，鑒于此，筆者一覽國際頂級學術(shù)期刊上近期關(guān)于光催化的研究，并對其中部分成果進行了介紹解讀，希望能給相關(guān)科研工作者帶來一絲啟發(fā)。

最新成果解讀

Nano Energy：增強CdS的宏觀極化用于壓電光催化水分解

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285521008867?via%3Dihub

壓電光催化分解水制氫已經(jīng)成為解決當今能源危機最有前景的途徑之一。目前，通過提高壓電半導(dǎo)體的極化效應(yīng)來優(yōu)化產(chǎn)氫活性，已成為人們關(guān)注的焦點。然而，通過結(jié)構(gòu)工程調(diào)控壓電半導(dǎo)體的宏觀極化，從而改善析氫性能方面的研究卻鮮有人關(guān)注?？紤]到纖鋅礦CdS的本征極性，加劇結(jié)構(gòu)畸變可能會增強纖鋅礦CdS的宏觀極化，從而提升CdS壓電光催化純水析氫效果。因此，迫切需要提出一種調(diào)控纖鋅礦CdS結(jié)構(gòu)畸變的方法。

有鑒于此，蘭州大學丁勇教授團隊^[1]首次將具有界面結(jié)構(gòu)畸變的CdS應(yīng)用于壓電光催化產(chǎn)氫。作者以硫代乙酰胺和硝酸鎘分別作為硫源和鎘源，通過混合溶劑熱法（200 ℃，12 h）制備了結(jié)構(gòu)畸變的CdS（H/C-CdS）。

作為對照，通過調(diào)控反應(yīng)溫度和時間分別可控合成了六方相CdS（H-CdS）和四方相CdS（C-CdS）。壓電光催化產(chǎn)氫性能測試結(jié)果表明，在無助催化劑的條件下，H/C-CdS在純水中的析氫速率為3.19 mmol g^-¹ h^-¹，分別是H-CdS（2.31 mmol g^-¹ h^-¹）和C-CdS（0.59 mmol g^-¹ h^-¹）的1.4倍和5.3倍。

論文通過控制實驗證實了H/C-CdS優(yōu)異的產(chǎn)氫性能源于超聲和可見光的協(xié)同效應(yīng)。結(jié)合熒光光譜和H₂O₂檢測實驗，作者證實在壓電光催化產(chǎn)氫過程的同時生成了有附加值的氧化產(chǎn)物H₂O₂。此外，作者采用旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極體系闡明了在光電化學水分解中H/C-CdS對于H₂O₂生成的影響。結(jié)果表明H/C-CdS有一個更低的電子轉(zhuǎn)移數(shù)，H/C-CdS中減少的電子遷移數(shù)有利于H₂O₂的生成。

理論計算表明，H/C-CdS增強的宏觀極化導(dǎo)致了更高的電荷分離效率，從而實現(xiàn)了理想的氫氣析出性能。這一工作揭示了宏觀極化增強對于促進壓電光催化析氫的重大作用。

圖1 催化劑的合成與結(jié)構(gòu)表征

圖2 催化劑的性能測試

JACS：靜電作用驅(qū)動金屬有機框架與光敏劑組裝，促進光催化CO₂還原為CO

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.1c05839

光催化還原二氧化碳（CO₂）制備燃料或精細化學品為豐富能源種類和減少溫室氣體排放提供了一種綠色的催化轉(zhuǎn)化策略。一般來說，光催化反應(yīng)可以分為三個步驟：光吸收、電子空穴分離傳輸以及氧化還原反應(yīng)的發(fā)生。作為關(guān)鍵環(huán)節(jié)，位點之間的電荷傳輸效率是影響體系光催化性能的關(guān)鍵因素。

在傳統(tǒng)的光催化體系里，催化劑和光敏劑各自發(fā)揮作用，這樣的體系比較簡單，但兩者相互作用弱，電荷傳輸效率低。通過共價鍵或配位鍵將催化位點和光敏位點組裝在一起，可以得到電荷傳輸效率高的催化體系，但是需要復(fù)雜的設(shè)計，合成難度大。

因此開發(fā)一種簡單的光催化體系用于提高電荷傳輸效率有著重要的意義。作為一種新型多孔材料，金屬有機框架（MOFs）近年來被廣泛研究，其中，二維MOFs由于具有獨特的物理和化學性質(zhì)受到了廣泛的關(guān)注。

有鑒于此，中山大學廖培欽團隊^[2]設(shè)想通過靜電作用，將尺寸合適的光敏劑封裝在陰離子框架的孔道中，用一種簡單的方法，高效地實現(xiàn)光催化CO₂還原。作者選用了三種具有相似結(jié)構(gòu)的六邊形框架（Cu-HHTP、Cu-HITP和Cu-THQ）進行對比，并依照文獻方法對材料進行了合成。

通過進一步的浸泡處理，作者得到封裝了光敏劑的金屬有機框架（Ru@Cu-HHTP）。光催化CO₂還原測試結(jié)果表明，在常壓、可見光照射條件下，以三乙醇胺為犧牲劑，Ru@Cu-HHTP表現(xiàn)出很高的催化活性，CO的生成速率可達130 mmol g^-1 h^-1，選擇性可達92.9%。而另外兩個對比材料Cu-HITP和Cu-THQ性能明顯較差，這也說明光敏劑的封裝行為的確導(dǎo)致了催化體系的高活性。

考慮到Ru@Cu-HHTP優(yōu)異的光催化性能，作者在自然陽光的條件下也嘗試了光催化CO₂還原實驗，從結(jié)果上看，Cu-HHTP同樣表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，CO生成速率可以達到69.5 mmol g^-1 h^-1，這進一步說明催化劑和光敏劑之間的靜電作用，可以提高電荷傳輸效率，從而實現(xiàn)太陽光催化。

由于該催化體系中的主體和客體均可替換，具有潛在的普適性，因此本工作為開發(fā)高效的光催化體系提供了一種新的設(shè)計策略，具有重要的指導(dǎo)意義。

圖3 光敏劑封裝原理示意圖

圖4 光催化性能

Angewan：一種高效的金屬有機骨架衍生的Ni催化劑用于光驅(qū)動的CO₂甲烷化

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202111854

在通過二氧化碳（CO₂）轉(zhuǎn)化獲得的不同產(chǎn)品中，甲烷（CH₄）引起了人們極大的關(guān)注。甲烷化是將CO₂和H₂轉(zhuǎn)化為CH₄和H₂O的反應(yīng)，工業(yè)上常用Ni基催化劑。光熱催化是將光化學和熱化學過程相結(jié)合，在光照下金屬納米顆粒中局域表面等離激元共振（LSPR）的衰變產(chǎn)生的熱載流子可通過局部加熱來耗散能量，從而提高催化劑溫度。這種光熱效應(yīng)已被用于驅(qū)動不同的催化過程，并為CO₂等不同原料的分布式增值化帶來了巨大的希望。

在CO₂甲烷化反應(yīng)中，貴金屬納米粒子（NPs），特別是Pd和Ru基NPs催化劑已經(jīng)得到了廣泛的研究。此外，關(guān)于使用過渡金屬如Ni、Co和Fe等作為催化劑也有不少研究。然而，NPs的性質(zhì)并不是決定催化性能的唯一因素，事實上，載體的熱和光學性質(zhì)，也起著非常重要的作用。

有鑒于此，阿卜杜拉國王科技大學Gascon等人^[3]合成了一種具有高活性和高穩(wěn)定性的金屬有機骨架（MOF）衍生的Ni基催化劑（Ni-MOF-74），用于CO₂光熱還原為CH₄。通過對MOF-74（Ni）的可控熱解，可以調(diào)節(jié)含碳物種的性質(zhì)，從而調(diào)節(jié)其光熱性能。

實驗結(jié)果顯示，在優(yōu)化條件下制備的催化劑在紫外-可見-紅外輻射下的甲烷產(chǎn)率為488 mmol g^-1 h^-1。在連續(xù)10個反應(yīng)循環(huán)或連續(xù)流動構(gòu)型下超過12 h后未觀察到顆粒聚集或顯著的活性損失。此外，作者還在環(huán)境太陽照射下進行了戶外實驗，開發(fā)的催化劑僅使用太陽能即可實現(xiàn)CO₂甲烷化。

圖5 Ni基催化劑的微觀形貌

圖6 Ni基催化劑的CO₂甲烷化性能

Nature Communications：自潤濕三相光催化選擇性去除空氣中親水性有機揮發(fā)物

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-26541-z

揮發(fā)性有機化合物（VOCs）是空氣污染的主要成分，會惡化空氣質(zhì)量，嚴重影響人類健康。VOCs的常用去除方法是使用多孔介質(zhì)（例如活性炭、沸石、MOFs等）進行吸附，但它們的平衡吸附能力隨著VOCs濃度的降低而降低。

近年來，光催化被廣泛認為是一種有前途的空氣凈化方法，因為它能夠在環(huán)境溫度和壓力條件下工作，并能夠降解VOCs。光催化降解（PCD）即使在低濃度范圍內(nèi)也能保持其去除效率，這更有利于處理亞ppm水平（例如室內(nèi)空氣）的VOCs。

考慮到可見光在太陽光中所占的比例（~43%）比紫外線（~4%）高得多，并且在室內(nèi)光中占主導(dǎo)地位，因此開發(fā)可見光響應(yīng)光催化劑對于空氣凈化的實際應(yīng)用至關(guān)重要。然而，可見光驅(qū)動的光催化劑的性能通常遠低于紫外線光催化，因此需要改進以滿足實際空氣凈化的要求。

由于VOCs的PCD主要由羥基自由基引發(fā)，因此增強可見光PCD的有效方法是促進羥基自由基的生成。WO₃是最常見的光催化劑之一，具有高可見光活性和高穩(wěn)定性。

有鑒于此，韓國浦項科技大學Choi等人^[4]設(shè)計了一種在WO₃上涂覆吸濕性高碘酸（PA）以構(gòu)建自潤濕層的策略，以期增強光催化去除空氣中親水性揮發(fā)性有機物的能力。在環(huán)境空氣中，水蒸氣凝結(jié)在WO₃上形成獨特的三相（空氣/水/WO₃）系統(tǒng)。原位形成的水層可以選擇性地濃縮親水性VOCs。PA具有多種作用，如水層誘導(dǎo)劑、增強可見光吸收的表面絡(luò)合配體和作為強電子受體。

在可見光下，光生電子被高碘酸鹽迅速清除，產(chǎn)生更多的羥基自由基。因此，PA/WO₃表現(xiàn)出優(yōu)異的乙醛降解光催化活性，在460 nm 處的表觀量子效率為64.3%，這是迄今為止見于報道的最高值。

其他親水性揮發(fā)性有機化合物（如甲醛）也很容易溶解到WO₃上的原位水層中，并被迅速降解，而疏水性VOCs在光催化過程中則會由于“水屏障效應(yīng)”而保持完整。PA/WO₃成功地展示了在寬濃度范圍（0.5-700 ppmv）下選擇性降解親水性VOCs的出色能力。這項工作為親水性VOCs的高性能選擇性降解提供了一種極具成本效益的技術(shù)。

圖7 PA/WO₃光催化劑的工作機理示意圖

圖8 PA/WO₃選擇性去除親水性揮發(fā)性有機物的催化性能

參考文獻

[1] Meiyu Zhang, Siyang Nie, Tao Cheng, et al. Enhancing the macroscopic polarization of CdS for piezo-photocatalytic water splitting. Nano Energy 90 (2021) 106635. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106635.

[2] Ning-Yu Huang, Hai He, ShouJie Liu, et al. Electrostatic Attraction-Driven Assembly of a Metal–Organic Framework with a Photosensitizer Boosts Photocatalytic CO₂ Reduction to CO. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (42), 17424-17430. DOI: 10.1021/jacs.1c05839.

[3] Il Son Khan, Diego Mateo, Genrikh Shterk, et al. An Efficient Metal–Organic Framework-Derived Nickel Catalyst for the Light Driven Methanation of CO₂. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 1-8. DOI: 10.1002/anie.202111854.

[4] He, F., Weon, S., Jeon, W. et al. Self-wetting triphase photocatalysis for effective and selective removal of hydrophilic volatile organic compounds in air. Nat Commun 12, 6259 (2021). DOI: 10.1038/s41467-021-26541-z.

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