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計(jì)算文獻(xiàn)導(dǎo)讀（十八）：Nat. Nanotechnol. | 晶圓級(jí)硫化鉬半導(dǎo)體單晶外延生長(zhǎng)機(jī)理的DFT計(jì)算分析
來(lái)源：科學(xué)10分鐘 時(shí)間：2022-01-11 21:34:03 瀏覽：4385次


01

研究背景

隨著半導(dǎo)體技術(shù)逐漸逼近Si材料的理論制程極限，尋找新的半導(dǎo)體材料來(lái)替代Si具有非常重要的科學(xué)與工程意義。二維半導(dǎo)體材料，特別是過(guò)渡金屬二硫化合物(TMDCs)，具有延伸摩爾定律的潛力，引起了科研人員極大的研究興趣。然而，就目前來(lái)說(shuō)在可擴(kuò)展和工業(yè)兼容的基片上制備晶圓級(jí)TMDC單晶仍然是一個(gè)未解決科學(xué)難題。

02
研究結(jié)論

近日，來(lái)自南京大學(xué)固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及東南大學(xué)物理學(xué)院的研究人員合作，實(shí)現(xiàn)了在藍(lán)寶石C面上外延生長(zhǎng)2英寸(~50 毫米)的單層二硫化鉬(MoS2)單晶。研究人員們?cè)O(shè)計(jì)了垂直于標(biāo)準(zhǔn)藍(lán)寶石基底的沿A軸的斜切方向，這不會(huì)影響外延關(guān)系，但是由此產(chǎn)生的臺(tái)階邊緣破壞了反平行MoS2的形核能簡(jiǎn)并度，導(dǎo)致了晶核高達(dá)99%的單向性排列。

03
計(jì)算分析

圖 1. MoS2與藍(lán)寶石(0001)面的外延關(guān)系，黑色與紅色箭頭分別代表藍(lán)寶石與MoS2的晶格矢量

為了探索MoS2在藍(lán)寶石C面上的生長(zhǎng)機(jī)理，研究人員需要構(gòu)建界面模型，并通過(guò)第一性原理計(jì)算找到MoS2在襯底上的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。首先研究人員從高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡(HAADF-STEM)分析的橫截面結(jié)果和反射式高能電子衍射儀(RHEED)的結(jié)果推斷出了晶體結(jié)構(gòu)的外延關(guān)系，如圖1所示，其中包含5×5 的MoS2 超胞 (5 × 3.16 = 15.8 ?)，這幾乎與藍(lán)寶石超胞 (2√3 × 4.76 = 16.488 ?)相稱，失配率僅為4.2%。

然后研究者對(duì)MoS2以不同夾角吸附在藍(lán)寶石襯底上的吸附形成能進(jìn)行了計(jì)算。

如圖2所示，可以看到在夾角為30°時(shí)，能量最低，這表明該角度為最穩(wěn)定的吸附結(jié)構(gòu)。

圖2. 形成能隨MoS2與藍(lán)寶石襯底夾角變化的關(guān)系

同時(shí)可以注意到，在最小值點(diǎn)附近的輕微偏差將迅速使能量增加到最大值。因此，晶粒發(fā)生角度偏離最優(yōu)夾角的情況在能量上是不利的，并且疇傾向于以外延方式排列。此外，研究人員還發(fā)現(xiàn)0°構(gòu)型是一個(gè)局部能量最小值，這表明在一定的生長(zhǎng)條件下獲得0°夾角的構(gòu)型是可能的。

圖 3. (a) ZZ MoS2邊吸附到臺(tái)階上的形成能受S化學(xué)勢(shì)的影響；(b)四類邊緣組態(tài)類型的形成能計(jì)算結(jié)果

在單晶生長(zhǎng)中引入臺(tái)階除了可以降低表面對(duì)稱性，還可以打破形成能在取向上的簡(jiǎn)并性，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)單一取向MoS2的生長(zhǎng)。通過(guò)第一性原理計(jì)算，研究人員考察了ZZ MoS2邊(Zigzag形狀的邊緣)吸附到C/A臺(tái)階上的形成能。該能量會(huì)受到S的化學(xué)勢(shì)(μS)的影響。考慮到MoS2具有不同類型的ZZ-Mo和ZZ-S邊緣以及不同的S覆蓋率(0%, 50%, 100%分別表示0, 1, 2個(gè)S原子)，研究人員分別進(jìn)行了對(duì)比計(jì)算，結(jié)果如圖3 (a)所示?？梢钥吹?，在富S條件下，具有100%S覆蓋的ZZ-Mo-S2邊緣是最穩(wěn)定的組態(tài)，相比于反向疇取向的ZZ-S2組態(tài)能量低了0.1 eV，如圖3 (b)所示。這保證了在生長(zhǎng)初期的單相成核。從圖3 (a)的計(jì)算結(jié)果還可以看出少硫環(huán)境會(huì)降低能量效益，不利于MoS2單向生長(zhǎng)。

文獻(xiàn)鏈接

https://www.nature.com/articles/s41565-021-00963-8

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