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【頂刊速覽】2021年量子點材料最新研究進展

來源：測試GO 時間：2021-09-18 11:32:08 瀏覽：4959次

1、引言

傳統(tǒng)體相半導體材料因其具有獨特的光學和電學特性，已經(jīng)在電腦、移動電話、激光和衛(wèi)星等各領(lǐng)域得到廣泛地應用。通過分子束外延(MBE)和金屬有機化學氣相沉積(MOCVD)等逐層晶體生長技術(shù)可以有效對體相半導體材料進行晶體結(jié)構(gòu)和組分進行調(diào)控和設(shè)計，制備出具有寬范圍可調(diào)光電特性的高結(jié)晶性Si和III-V(例如GaAs、InP和GaN)等半導體。

與體相半導體材料相比，量子點材料是一種半徑小于或者接近波爾半徑，能夠接受激發(fā)光產(chǎn)生熒光的半導體納米材料，當其降低到一定的臨界尺寸后，電子在三維上的運動受到限制，能夠表現(xiàn)出量子限域效應。與體相半導體材料相比較，量子限域結(jié)構(gòu)能表現(xiàn)出與尺寸相關(guān)的電子特性，受限制的電子運動導致一個離散的類似原子的電子結(jié)構(gòu)和大小依賴的能級，因此在化學、物理、電學和光學性能等方面具有更高的可調(diào)控性，在材料和器件設(shè)計中表現(xiàn)出更高的杠桿作用^[1]。

1、Nature Communications：一種用于神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)的柔性、靈活、超靈敏光電傳感器陣列

視覺系統(tǒng)對生物體的生存和競爭必不可少。在視覺信息處理過程中，大腦視覺中樞做出復雜行為判斷前，視網(wǎng)膜在對光刺激信號進行檢測同時并行處理所捕獲的圖像信息。開發(fā)受人眼啟發(fā)的神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)主要面臨雙重挑戰(zhàn)：既要重現(xiàn)動物系統(tǒng)的靈活性、復雜性和適應性，又要通過高效且簡潔的計算加以實現(xiàn)。

近年來，基于傳統(tǒng)互補金屬氧化物半導體(CMOS)成像器或電荷耦合器件(CCD)的數(shù)字視覺系統(tǒng)迅速發(fā)展起來，通過串行或粗略并行結(jié)構(gòu)上的擴展接口數(shù)字處理單元來實現(xiàn)計算機視覺，但是這種方法通常會面臨功耗高、尺寸大、成本高等缺點。相比而言，人類視覺系統(tǒng)擁有很多帶有突觸的視神經(jīng)元，能夠探測圖像信息，并可以存儲信息和處理數(shù)據(jù)，因而能平行地處理大量的信息，而每個突觸活動所耗費的能量僅為1-100飛焦耳，因此，模擬人類視覺系統(tǒng)開發(fā)神經(jīng)形態(tài)電路可以將圖像傳感、記憶和處理功能集成到設(shè)備中，實時處理連續(xù)的模擬亮度信號。針對于此，高集成度、靈活性和超靈敏度是模擬生物處理過程的實用人工視覺系統(tǒng)的關(guān)鍵。

為此，中國科學院金屬研究所成會明院士團隊與國內(nèi)多家單位的科研團隊合作開發(fā)出一種柔性碳納米管-量子點神經(jīng)形態(tài)人工視覺光電傳感器^[2]。通過使用半導體性碳納米管和鈣鈦礦量子點的組合，作為神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)的有源敏感材料，組裝于一個1024像素的柔性光電傳感器陣列，實現(xiàn)了光傳感、信息存儲和數(shù)據(jù)預處理等功能以及視覺圖像強化學習過程（圖1）。該設(shè)備對光的靈敏度為5.1×10⁷A /W，探測靈敏度為2×10¹⁶ Jones。高靈敏的光電傳感器可以同時充當人工光感受器和生物突觸，直接對光刺激作出反應，并進行光可調(diào)突觸可塑性的功能預處理。這些結(jié)果為人工神經(jīng)形態(tài)視覺系統(tǒng)的發(fā)展提供了動力，以模擬生物視覺系統(tǒng)的靈活性、復雜性和適應性?；诖?，作者進一步通過1 μW/cm²的弱光脈沖訓練傳感器陣列，演示了神經(jīng)形態(tài)強化學習（圖2）。

圖1 器件設(shè)計與表征

圖2 光傳感裝置外觀與演示

2、Light: Science and Applications: 基于量子工程非平衡摻雜實現(xiàn)高效p型摻雜AlGaN

超寬帶隙(UWBG)氮化物作為新一代半導體，因其可調(diào)諧的直接UWBG、高擊穿場、優(yōu)異的化學和熱穩(wěn)定性，在高效深紫外照明和探測、高頻大功率電子器件等領(lǐng)域發(fā)揮著核心作用。近年來，氮基半導體-超導體和單片集成光通信芯片的研究進展更是進一步顯示了超寬帶氮化物的廣闊前景。其中，AlGaN材料是一種直接可調(diào)UWBG氮化物，可用于制備紫外光源。然而，對于UWBG氮化物而言，摻雜劑溶解度、自補償、受體活化能(Ea)等問題嚴重阻礙了其高效摻雜，成為了實現(xiàn)高性能器件的主要障礙。目前溶解度和自我補償?shù)膯栴}在一定程度上得到了改善和優(yōu)化，但是高的Ea依舊是核心問題。發(fā)展新型摻雜方法，克服摻雜的物理限制，降低受體激活能，是提升高Al組分AlGaN材料p型摻雜效率的根本，也是推動深紫外光源效率提升的關(guān)鍵。

為此，中國科學院長春光學精密機械與物理研究所研究員黎大兵團隊和中科院半導體研究所研究員鄧惠雄合作，報道了一種通過量子工程非平衡摻雜實現(xiàn)高效率p型超寬禁帶氮化物材料的方法（圖3）^[3]。通過采用量子工程非平衡摻雜方法，在AlGaN材料體系中引入GaN量子結(jié)構(gòu)，并將摻雜劑集中摻雜在GaN局域量子結(jié)構(gòu)附近的基質(zhì)材料中，形成非平衡材料體系，促使系統(tǒng)價帶頂（VBM）上移，并保證雜質(zhì)能有效釋放空穴至VBM，從而實現(xiàn)了高Al組分AlGaN受體摻雜激活能降低。

理論計算結(jié)果表明，AlN材料中引入GaN量子點能夠有效調(diào)控整個體系的價帶頂位置，并且價帶頂能級呈現(xiàn)上升趨（圖4）?；谏鲜隽孔庸こ虛诫s理論，通過金屬有機化學氣相沉積（MOCVD）生長AlGaN:GaN量子點結(jié)構(gòu)，并進一步通過發(fā)展“間斷外延”的非平衡生長法來實現(xiàn)AlGaN:GaN量子點非平衡摻雜系統(tǒng)。利用變溫Hall測試，發(fā)現(xiàn)Mg受體激活能均小于50 meV（圖5），相比體材料均勻摻雜方式的激活能降低了近一個數(shù)量級，并且空穴濃度均達到1018 cm^-3量級。將非平衡量子摻雜方法應用到深紫外LED中，其性能得到顯著提升。隨著量子材料生長技術(shù)的發(fā)展，這種方法將得到廣泛應用，并有望極大地促進超寬帶隙半導體器件的發(fā)展。

圖3 價帶調(diào)制降低UWBG氮化物中的受體Ea示意圖

圖4 理論計算

圖5 量子工程摻雜AlGaN的空穴導電特性及電導率的變溫Hall測試

3、Nature Communications：超高亮度拉曼量子點助力多色光學成像

生物分子的空間分布成像是現(xiàn)代生物學的核心，熒光技術(shù)的發(fā)展使研究人員能夠以納米級的精度研究亞細胞結(jié)構(gòu)。例如免疫熒光顯微鏡 (IFM)，通過實現(xiàn)熒光材料與抗體等親和結(jié)合劑進行偶聯(lián)，可以有效實現(xiàn)各種生物標志物的分布可視化。在過去的20年里，光學和化學的進步促使很多具有優(yōu)秀光物理特性的新的熒光材料得到了開發(fā)，尤其是發(fā)光納米粒子如量子點和聚合物量子點等。這些熒光納米粒子具有超高的亮度和很強的光穩(wěn)定性，并已被成功地應用在IFM細胞成像研究當中。

然而，針對細胞中多個靶點的同時多色成像，即同時觀察復雜的生物網(wǎng)絡(luò)和相互作用，仍然是一個懸而未決的挑戰(zhàn)，其主要的技術(shù)難題源自于熒光材料的基本“光譜擁擠”問題。另一方面，基于拉曼光譜的方法雖然具有更高的光譜分辨率，但通常缺乏生物標志物實際成像所需的靈敏度。

為了解決對新型拉曼探針的迫切需求，哥倫比亞大學閔瑋教授課題組開發(fā)了一系列新型拉曼納米量子點顆粒（Raman dots，Rdots）（圖6）^[4]。這些Rdots在較小尺寸（直徑約20納米）下可以實現(xiàn)超高的亮度和與極窄的峰寬，當與新興的受激拉曼散射 (SRS) 顯微鏡結(jié)合使用時，這些 Rdots 比之前報道的拉曼活性有機探針亮兩到三個數(shù)量級。Rdots的亮度、小尺寸以及簡單方便的表面生物修飾能力特性允許對哺乳動物細胞和組織切片中的特定蛋白靶點(包括細胞骨架和低豐度表面蛋白)進行免疫染色，具有高成像對比度（圖7）。

圖6 Rdots的制備及其生物功能化原理圖

圖7 使用Rdots進行多色成像

4、Nature Communications：量子點的聲子輔助上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光

光致發(fā)光和電致發(fā)光在我們的日常生活中的信息表達、獲取和通信中起著至關(guān)重要的作用，然而在這些方面的應用主要采用轉(zhuǎn)換光發(fā)射，發(fā)射光子的能量明顯低于激發(fā)光子(或電子空穴對)，這一過程會造成大量的能量損耗，且會使得發(fā)光器件發(fā)熱，縮短器件壽命。目前僅就普通照明而言，上轉(zhuǎn)換發(fā)光就消耗了全球近 15% 的電能，并以廢熱的形式造成嚴重的能量損失，并進一步導致全球變暖，引起安全問題。

與之相對，熱輔助上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光 (UCPL) 可以通過提取以分子振動形式存儲在工作介質(zhì)（或晶體中的聲子）中的熱能，發(fā)射能量高于激發(fā)光子的光子。這一過程可將晶格振動中的熱能轉(zhuǎn)化為光能，提高發(fā)光體的能量轉(zhuǎn)換效率，并減少發(fā)熱。目前已有多種材料被發(fā)現(xiàn)具有上轉(zhuǎn)換發(fā)光能力，但由于材料質(zhì)量、制作成本等問題，均難以滿足實際應用的需求。隨著合成技術(shù)的發(fā)展，近年來人們通過溶液方法以很低的成本制造出具有優(yōu)異光學性質(zhì)的半導體量子點。量子點被認為是一種很有潛力的上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料，但其上轉(zhuǎn)換發(fā)光的性質(zhì)、機理以及應用均未得到充分探索。

基于此，浙江大學彭笑剛、秦海燕課題組報道了基于溶液量子點的高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光，揭示了其基于本征電聲子耦合能級的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機制，并拓展了其在光學制冷以及高效照明領(lǐng)域的應用^[5]。研究結(jié)果表明對于CdSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)量子點，上轉(zhuǎn)換發(fā)光能夠高效進行，并且其上轉(zhuǎn)換熒光量子產(chǎn)率與下轉(zhuǎn)換一致，均接近100%。

進一步的研究結(jié)果表明，與缺陷輔助上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光不同，溫度相關(guān)測量和單點光譜揭示該量子點材料上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光和常規(guī)下轉(zhuǎn)換光致發(fā)光共享相同的電子—聲子耦合電子態(tài)。為此，作者提出了基于本征電聲子耦合能級的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機制以解釋觀察到的上轉(zhuǎn)換發(fā)光現(xiàn)象（圖8）。另外，作者通過用長波光激發(fā)封裝在溫度計中的量子點溶液，實現(xiàn)了量子點相對于背景溶劑的光學制冷（圖8），并進一步利用量子點高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光的特性，實現(xiàn)LED光譜在短波側(cè)的拓寬，構(gòu)建了具有高顯色性（CRI>90）的高效白光照明光源（圖9）?？偟膩碚f，膠體量子點是一種高效、穩(wěn)定、經(jīng)濟的上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光發(fā)射體，具有廣泛的應用前景。

圖8 基于本征電聲子耦合能級的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機理圖

圖9 基于量子點上轉(zhuǎn)換發(fā)光的相對光學制冷

圖10 基于量子點上轉(zhuǎn)換發(fā)光的高顯色性白光光源

5、Chemical Engineering Journal: 硼量子點納入 3D 交聯(lián) rGO 骨架以構(gòu)建高效儲鋰負極

鋰離子電池（LIBs）在推動消費電子、電動汽車和大規(guī)模固定儲能的快速發(fā)展中發(fā)揮了重要作用，硼作為鋰離子電池的負極材料，由于其嵌鋰相Li_xB ( x =1~5) 所具有的超高理論容量：2479~12395 mAhg^-1，以及廉價、無毒的特性，已或多或少受到一定的關(guān)注。然而，硼材料存在強共價鍵所構(gòu)建的內(nèi)在聚合硼骨架，并且聚合硼幾乎不能被激活，表現(xiàn)出電化學惰性，很難與鋰直接反應，導致硼負極在實際電池中的大規(guī)模應用受到嚴重阻礙。

受碳/金屬量子點(QD) 在能量存儲中的應用啟發(fā)，量子點材料擁有獨特的表面/邊緣效應，并且可以為電解質(zhì)和電極之間的插層創(chuàng)造出色的界面。因此將硼的尺寸減小到量子尺寸也是一種有效的策略，不僅可以極大地提高硼的電化學活性，而且可以為離子吸附和解吸提供更多的活性位點，從而增加容量和改善離子擴散和電荷轉(zhuǎn)移動力學。然而，用作負極材料的活性 QD 會產(chǎn)生高暴露于電解質(zhì)的表面，導致固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 層的循環(huán)形成和分解。

為此，中北大學王慧奇課題組通過硼納米片的低溫液相剝離合成了量子尺寸的硼點（BQDs）并結(jié)合到導電石墨烯基質(zhì)中，從而形成了3D交聯(lián)的 BQDs/還原氧化石墨烯骨架（B@rGO）作為鋰離子電池的負極（圖10）^[6]。3D交聯(lián)導電結(jié)構(gòu)激活 BQD 可逆地儲存/釋放鋰，并賦予相關(guān)的大孔/中孔，其中電解質(zhì)可以輕松進入高效鋰的輸送途徑和活性吸附/解吸位點（圖11）。所開發(fā)的負極在0.05 Ag^-1的電流密度下具有2651 mAhg^-1的超高容量，在 0.1 Ag^-1下具有出色的長循環(huán)穩(wěn)定性，500圈后容量保持率為836 mAhg^-1（圖12）。并且該復合材料具有優(yōu)異的倍率性能，10 Ag^-1的大電流密度下仍然可以提供202 mAhg^-1的容量。

圖11 BQD@rGO骨架的制備示意圖

圖12 BQD@rGO骨架的孔徑結(jié)構(gòu)表征以及成鍵方式

圖13 BQD@rGO骨架的電化學性能

參考文獻

[1] Pelayo García de Arquer et al. Semiconductor quantum dots: Technological progress and future challenges. Science,2021, 373, 640.

[2] Zhu et al. A flexible ultrasensitive optoelectronic sensor array for neuromorphic vision systems. Nature Communications, 2021, 12, 1798.

[3] Jiang et al. Quantum engineering of non-equilibrium efficient p-doping in ultra-wide band-gap nitrides. Light: Science & Applications, 2021,10, 69.

[4] Zhao et al. Ultra-bright Raman dots for multiplexed optical imaging. Nature Communications, 2021, 12, 1305.

[5] Ye et al. Phonon-assisted up-conversion photoluminescence of quantum dots. Nature Communications, 2021,12,4283.

[6] Wang et al. Incorporating quantum-sized boron dots into 3D cross-linked rGO skeleton to enable the activity of boron anode for favorable lithium storage. Chemical Engineering Journal, 2021, 425, 130659.

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