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JACS vs Angewan：高被引論文對撞

來源：測試GO 時間：2021-06-19 15:42:11 瀏覽：10048次

期刊概述

JACS（Journal of the American Chemical Society）（2020年最新影響因子為14.612）是由美國化學(xué)會于1879年創(chuàng)辦的一個化學(xué)類頂級期刊，到如今已經(jīng)有一百多年的歷史。JACS是周刊，致力于發(fā)表基礎(chǔ)研究論文，每年出版約19000頁的文章和通訊，其發(fā)表的文章幾乎涵蓋了化學(xué)領(lǐng)域最重要的突破?？梢哉f發(fā)JACS是每個化學(xué)人的夢想，它是當(dāng)之無愧的化學(xué)類雜志的龍頭。

Angewan（Angewandte Chemie International Edition）（2020年最新影響因子為12.959）則是Wiley旗下的頂級期刊之一。只要是和化學(xué)有關(guān)的文章都可以投到Angewan，但該期刊對文章新意的要求非常高，工作可以簡短，實(shí)驗(yàn)可以簡單，重要點(diǎn)在于idea，一定要足夠的新，足夠的亮眼，否則大概率會被干凈利落的拒稿。

在化學(xué)領(lǐng)域，Angewan與JACS齊名，其知名度及影響力不輸JACS，二者可以稱為化學(xué)領(lǐng)域期刊中的“臥龍鳳雛”。古語有云：臥龍鳳雛，得一可安天下。作為化學(xué)類期刊的“臥龍鳳雛”，能在上面發(fā)表文章，是每一個化學(xué)人的渴望?；瘜W(xué)領(lǐng)域的重大突破，最新的前沿?zé)狳c(diǎn)，幾乎都出現(xiàn)在JACS和Angewan上。為此，筆者從期刊各自的官網(wǎng)上分別統(tǒng)計了二者近三年來（2018年~至今）引用最高的幾篇頂級論文（綜述除外），進(jìn)行對比解讀，看一看“臥龍鳳雛”到底強(qiáng)在哪里，也看一看二者近幾年關(guān)注的焦點(diǎn)都是哪些，希望能給大家?guī)硪唤z啟發(fā)。

JACS高被引論文解讀

1、MOFs衍生的CoP納米顆粒嵌入氮摻雜碳納米管用于水分解

電催化水分解制氫和制氧對于解決能源危機(jī)和環(huán)境問題至關(guān)重要，而構(gòu)建高效穩(wěn)定的析氫析氧非貴金屬基電催化劑是水分解研究的一大難題。貴金屬Pt基材料是公認(rèn)的析氫反應(yīng)（HER）高效催化劑，而RuO2和IrO2則表現(xiàn)出出色的析氧反應(yīng)（OER）性能。然而，由于昂貴的成本，這些催化劑的大規(guī)模使用受到限制。因此，開發(fā)包括碳化物在內(nèi)的高活性和穩(wěn)定的非貴金屬雙功能電催化劑（氧化物、硫化物、硒化物、氮化物和磷化物等）是降低成本和提高水分解催化效率的關(guān)鍵。

基于此，清華大學(xué)李亞棟院士課題組通過熱解—氧化—磷化策略，將CoP納米粒子(NPs)嵌入MOFs衍生的N摻雜碳納米管中空多面體(NCNHP)中。受益于高活性CoP NPs與NCNHP之間的協(xié)同效應(yīng)，CoP/NCNHP復(fù)合材料表現(xiàn)出出色的雙功能電催化性能。當(dāng)CoP/NCNHP催化劑同時用作雙電極電池中的陽極和陰極水分解時，只需要低至1.64 V的電勢就能實(shí)現(xiàn)10 mA cm-2的電流密度，并且連續(xù)工作36小時后依然表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。密度泛函理論計算表明，NCNHP向CoP的電子轉(zhuǎn)移可以增加d軌道在費(fèi)米能級附近的電子態(tài)，從而增加與H的結(jié)合強(qiáng)度，進(jìn)而改善電催化性能。

圖1 CoP/NCNHP的合成路線

2、寬帶隙聚合物使太陽能電池效率達(dá)到14.2%

在無富勒烯聚合物太陽能電池(PSCs)中，為了同時實(shí)現(xiàn)低光子能量損失(Eloss)和寬光譜響應(yīng)，具有深分子最高占據(jù)軌道（HOMO）的寬帶隙(WBG)供體聚合物的分子設(shè)計極其重要。因此，中科院化學(xué)研究所的侯建輝等人開發(fā)了一種新的苯二氮噻吩單元（DTBDT-EF），并對基于DTBDT-EF的WBG供體聚合物（PDTB-EF-T）進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。由于氟原子和酯基團(tuán)的協(xié)同吸電子效應(yīng)，PDTB-EF-T比大多數(shù)已知的供體聚合物具有更高的氧化電位，即更深的HOMO能級(~5.5 eV)。因此，當(dāng)與氟化小分子受體(IT-4F)配對時，獲得了0.90 V的高開路電壓，對應(yīng)Eloss為0.62 eV。分析表明，側(cè)鏈調(diào)節(jié)極大地影響了聚合物PDTB-EF-T的聚集效應(yīng)和分子填充，且由于鏈間π-π相互作用的增強(qiáng)，線型的PDTB-EF-T (P2)基PSCs的有序結(jié)構(gòu)得到改善，空穴遷移率最高，電荷輸運(yùn)最對稱，并減少了復(fù)合的可能性，從而獲得了最高的短路電流密度和填充因子(FF)。由于高的Flory Huggins相互作用參數(shù)(χ)，P2:IT-4F共混物發(fā)生了表面定向相分離，通過利用P2:IT-4F共混物的垂直相位分布，PSCs器件的功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)達(dá)到了14.2%，F(xiàn)F為0.76。這一結(jié)果顯示了DTBDT-EF在未來有機(jī)光伏領(lǐng)域中巨大的應(yīng)用潛力。

圖2 PDTB-EF-T聚合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)

3、具有100% CO選擇性的單原子Co-N5電催化劑

電催化CO2還原（CO2 RR）是CO2轉(zhuǎn)化的重要舉措之一，它可以有效解決因過度消耗化石燃料而導(dǎo)致的全球變暖問題。然而，析氫反應(yīng)（HER）的存在以及CO2 RR中的高過電位降低了產(chǎn)物的選擇性和轉(zhuǎn)化效率。盡管研究人員在努力解決該問題，但開發(fā)出強(qiáng)力電催化劑以及探索CO2 RR活性中心的工作仍然充滿挑戰(zhàn)。

基于此，清華大學(xué)陳晨等人開發(fā)了一種N配位策略，設(shè)計了一種穩(wěn)定的CO2還原反應(yīng)(CO2 RR)電催化劑：原子級分散的Co-N5位點(diǎn)錨定的聚合物衍生的中空N摻雜多孔碳球。在0.57 ~ 0.88 V的寬電壓范圍內(nèi)，CO法拉第電流效率(FECO)幾乎都在90%以上(FECO在電壓為0.73 V和0.79 V時均超過99%)。CO電流密度和FECO在電解10 h后基本保持不變，顯示出卓越的穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論計算表明，單原子Co-N5位點(diǎn)同時是CO2活化、關(guān)鍵中間體COOH*快速生成和CO解吸的主要活性中心。該研究成果對于開發(fā)高效穩(wěn)定的CO2 RR電催化劑具有重大的意義。

圖3 制備的CO2 RR電催化劑的催化性能

Angewan高被引論文解讀

1、層狀鈣釩氧化物用于水系鋅離子電池正極

隨著全球化石能源的日漸枯竭，開發(fā)綠色安全的新型電化學(xué)儲能器件迫在眉睫。具有一定成本效益的水系可充電電池作為一種全新的電化學(xué)儲能器件，是固定電網(wǎng)儲能的非水性電池的潛在的替代產(chǎn)品。其中，鋅離子電池(ZIBs)以Zn2+插層化學(xué)為基礎(chǔ)，以高容量金屬鋅為負(fù)極材料。鋅離子電池突出的優(yōu)勢使其在多種水系電池中脫穎而出。

基于此，阿卜杜拉國王科技大學(xué)的Alshareef教授報道了一種層狀鈣釩氧化物（Ca0.25V2O5·nH2O），并將其作為水系鋅離子電池的正極材料，表現(xiàn)出了高達(dá)340 mAh g-1（0.2 C）的容量且具有良好的倍率性能和超長的循環(huán)壽命(3000次循環(huán)后容量保留96%，80 C)，且在功率密度為53.4 W kg-1時，具有267 Wh kg-1的能量密度。此外，作者進(jìn)一步研究了Zn2+的存儲機(jī)制，并進(jìn)行了相應(yīng)的電化學(xué)動力學(xué)分析，該研究結(jié)果對于開發(fā)綠色環(huán)保的水系電池具有重大的借鑒意義。

圖4 水系鋅離子電池的性能

2、MnO2基納米劑增強(qiáng)化學(xué)動力學(xué)治療

活性氧(ROS)，包括超氧陰離子、過氧化氫(H2O2)、單線態(tài)氧和羥基自由基(·OH)，具有通過破壞脂質(zhì)、蛋白質(zhì)和DNA等生物分子殺滅癌細(xì)胞的能力?；瘜W(xué)動力療法(CDT)可以利用鐵來啟動芬頓（Fenton）反應(yīng)，通過將內(nèi)源性的H2O2轉(zhuǎn)化為劇毒的羥基自由基(·OH)來破壞腫瘤細(xì)胞。然而，目前極度缺乏金屬基的芬頓試劑，而且具有·OH清除能力的內(nèi)谷胱苷肽(GSH)大大降低了CDT的功效。

基于此，福州大學(xué)楊黃浩等人報道了一種基于MnO2的自增強(qiáng)CDT納米劑，它具有像Mn2+一樣的Fenton傳遞和GSH消耗特性。在生理介質(zhì)中（存在豐富的HCO3），Mn2+具有Fenton活性，能促使H2O2產(chǎn)生·OH。癌細(xì)胞攝取MnO2包覆的介孔二氧化硅納米顆粒(MS@MnO2 NPs)后，MnO2殼層與GSH發(fā)生氧化還原反應(yīng)，形成谷胱苷肽二硫和Mn2+，導(dǎo)致GSH耗散，從而增強(qiáng)CDT，使得MS@MnO2 NPs可以實(shí)現(xiàn)磁共振監(jiān)測的化療和化學(xué)動力學(xué)聯(lián)合治療。這項工作不僅為設(shè)計具有能夠耗盡細(xì)胞內(nèi)GSH的Fenton類金屬基CDT納米試劑的設(shè)計提供了范例，而且還展示了具有增強(qiáng)化學(xué)動力學(xué)功效的MnO2的巨大潛力，有望用于臨床治療。

圖5 MnO2增強(qiáng)CDT的機(jī)制

3、無金屬聚合氮化碳電催化劑實(shí)現(xiàn)高效固氮

氨是人造肥料的氮源，是維持人類生命最基本的合成化學(xué)物質(zhì)之一。盡管空氣中充滿了無窮無盡的氮?dú)猓捎诨瘜W(xué)惰性，N2轉(zhuǎn)化為NH3充滿了困難。在工業(yè)上，NH3的合成通常依賴于鐵基催化劑和苛刻的條件(300~400 ℃和250 atm)，這一過程消耗的能源占人類總消耗的1.4%，二氧化碳排放占全球總排放的1.6%。因此，尋求在溫和條件下生產(chǎn)NH3的可持續(xù)技術(shù)仍然是一個充滿挑戰(zhàn)的難題。室溫條件下的電催化氮還原反應(yīng)(NRR)為N2轉(zhuǎn)化為NH3提供了新思路，然而，電催化NRR主要依賴金屬基催化劑，在無金屬催化劑上實(shí)現(xiàn)有效的N2活化仍然十分困難。

有鑒于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)的陳剛教授等報道了一種缺陷工程策略，以無金屬聚合氮化碳(PCN)催化劑實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的NRR催化性能(NH3產(chǎn)量：8.09 μg h-1 mg-1cat.，法拉第效率為11.59%)。密度泛函理論計算表明，氮分子可以通過雙核末端束縛結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)空間電子轉(zhuǎn)移，從而化學(xué)吸附在PCN的氮空位上。因此，具有大量且均勻分布氮空位的PCN表現(xiàn)出優(yōu)異的NRR性能。該工作指出了缺陷工程在改善弱N2吸附和活化能力的電催化劑方面的重要意義。

圖6 PCN催化劑的電催化NRR性能

總結(jié)與展望

不難發(fā)現(xiàn)，不管是JACS還是Angewan，近幾年排名靠前的高被引文章基本上都涉及電化學(xué)儲能器件、催化、金屬有機(jī)框架材料等關(guān)鍵詞，足以說明近些年來這些領(lǐng)域或材料的火熱，而這些文章的設(shè)計思路，同樣值得我們借鑒參考。

參考文獻(xiàn)

[1] Yuan, Pan, Kai an, et al. Core–Shell ZIF-8@ZIF-67-Derived CoP Nanoparticle-Embedded N-Doped Carbon Nanotube Hollow Polyhedron for Efficient Overall Water Splitting. Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(7):2610-2618.

[2] Sun sun, Long, Zhao, et al. A Wide Band Gap Polymer with a Deep Highest Occupied Molecular Orbital Level Enables 14.2% Efficiency in Polymer Solar Cells. Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(23):7159-7167.

[3] Yuan Pan, Rui Lin, Yinjuan Chen, et al. Design of Single-Atom Co-N5 Catalytic Site: A Robust Electrocatalyst for CO2 Reduction with Nearly 100% CO Selectivity and Remarkable Stability. Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(12):4218-4221.

[4] Xia C, Guo J, Li P, et al. Highly Stable Aqueous Zinc‐Ion Storage Using a Layered Calcium Vanadium Oxide Bronze Cathode. Angewandte Chemie, 2018, 57, 3943-3948.

[5] LiSen Lin, Jibin Song, Liang Song, et al. Simultaneous Fenton‐like Ion Delivery and Glutathione Depletion by MnO2‐Based Nanoagent to Enhance Chemodynamic Therapy. Angewandte Chemie, 2018, 57, 4902-4906.

[6] Lv C, Qian Y, Yan C, et al. Defect Engineering Metal-Free Polymeric Carbon Nitride Electrocatalyst for Effective Nitrogen Fixation under Ambient Conditions. Angewandte Chemie, 2018, 57, 10246-10250.

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