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氫鍵的基本概念和表征方法

來(lái)源：科學(xué)10分鐘時(shí)間：2020-12-29 07:46:06 瀏覽：32345次

1、引言

1.1 氫鍵的形成[1]

當(dāng)氫原子與電負(fù)性很大而半徑很小的原子(如F，O，N)形成共價(jià)型氫化物時(shí)，由于原子間共有電子對(duì)的強(qiáng)烈偏移，氫原子幾乎呈質(zhì)子狀態(tài)。這個(gè)氫原子還可以和另一個(gè)電負(fù)性大且含有孤對(duì)電子的原子產(chǎn)生靜電吸引作用，這種引力稱(chēng)為氫鍵(Hydrogen Bond)。

氫鍵的組成可用X-H…Y通式表示，式中X，Y代表F，O，N等電負(fù)性大而半徑小的原子，X和Y可以是同種元素也可以是不同種元素。H…Y間的鍵為氫鍵，H…Y間的長(zhǎng)度為氫鍵的鍵長(zhǎng)，拆開(kāi)1mol H…Y鍵所需的最低能量為氫鍵的鍵能。圖1分別表示HF分子之間以及鄰硝基苯酚分子內(nèi)部形成的氫鍵。前者稱(chēng)分子間氫鍵，后者稱(chēng)分子內(nèi)氫鍵。

圖1 分子間氫鍵和分子內(nèi)氫鍵

氫鍵不同于分子間力，它有飽和性和方向性。氫鍵具有飽和性是由于氫的原子半徑比X或Y的原子半徑小得多，當(dāng)X-H分子中的H與Y形成氫鍵后（X-H…Y），H已被電子云所包圍，這時(shí)若有另一個(gè)Y靠近則必被排斥，所以每一個(gè)X-H只能和一個(gè)Y相吸引而形成氫鍵。氫鍵具有方向性是由于Y吸引X-H形成氫鍵時(shí)，將沿X-H鍵軸的方向，即X-H…Y在一條直線上。這樣的方位使X和Y電子云之間的斥力最小，形成的氫鍵較穩(wěn)定。

1.2 氫鍵對(duì)物質(zhì)性質(zhì)的影響[1]

（1）對(duì)熔點(diǎn)、沸點(diǎn)的影響

HF在鹵化氫中，分子量最小，因此其熔、沸點(diǎn)應(yīng)該最低，但事實(shí)上卻最高，這就是由于HF能形成氫鍵，而HCI，HBr，HI卻不能。當(dāng)液態(tài)HF汽化時(shí)，必須破壞氫鍵，需要消耗較多能量，所以沸點(diǎn)較高。H2O的沸點(diǎn)高也是這一原因。

分子間氫鍵和分子內(nèi)氫鍵對(duì)化合物性質(zhì)的影響往往不同。例如，對(duì)位和鄰位硝基苯酚的沸點(diǎn)分別為110℃和45℃，這是由于前者只能生成分子間氫鍵，而后者可生成分子內(nèi)氫鍵，汽化時(shí)不需破壞分子內(nèi)氫鍵，因而鄰硝基苯酚沸點(diǎn)較低。又如對(duì)硝基苯酚在水中的溶解度大于鄰硝基苯酚，而兩者在苯中的溶解度卻相反，這是由于分子內(nèi)氫鍵能使分子內(nèi)電性“中和”，根據(jù)相似相溶原理，鄰硝基苯酚容易溶于非極性的苯中。

（2）對(duì)溶解度的影響

如果溶質(zhì)分子和溶劑分子間能形成氫鍵，將有利于溶質(zhì)分子的溶解。例如乙醇和乙醚都是有機(jī)化合物，前者能溶于水，而后者則不溶，這主要是由于乙醇分子中的羥基(-OH)和水分子形成氫鍵(CH3-CH2-OH…OH2)，而在乙醚分子中不具有形成分子間氫鍵的條件。同樣,NH3分子易溶于H20也是形成氫鍵的結(jié)果。

（3）對(duì)黏度的影響

分子間形成氫鍵會(huì)使黏度增加。如甘油能和其他分子形成幾個(gè)氫鍵，所以黏度較大。

（4）對(duì)生物體的影響

氫鍵對(duì)生物體的影響極為重要。最典型的是生物體內(nèi)的DNA和蛋白質(zhì)，氫鍵對(duì)DNA和蛋白質(zhì)維持一定空間構(gòu)型起到了重要作用。人們?nèi)粘Ｋ佑|的物質(zhì)，不是單個(gè)原子或分子，而是由大量原子、分子組成的聚集態(tài)，即通常為人們所熟知的氣、液、固等狀態(tài)。

2、氫鍵的表征方法

正是由于氫鍵的存在影響著很多物質(zhì)的性質(zhì)，其在化學(xué)、物理、生物等領(lǐng)域都非常重要，一直是化學(xué)家們感興趣的熱門(mén)領(lǐng)域之一。氫鍵可通過(guò)各種實(shí)驗(yàn)方法來(lái)表征，如紅外光譜測(cè)定法、拉曼光譜測(cè)定法、氣相微波旋轉(zhuǎn)光譜學(xué)、中子非彈性散射、核磁共振、氘核四級(jí)耦合、氘核衍射、X光衍射等等。因此，在本文中，筆者對(duì)氫鍵的常用測(cè)試表征手段進(jìn)行了匯總，并引用了相關(guān)具體實(shí)例。

2.1 紅外光譜測(cè)定法

紅外光譜是研究氫鍵最有效和最廣泛的方法。氫鍵形成后的化學(xué)鍵的能量、鍵長(zhǎng)和電子云密度的改變很小，比典型的化學(xué)鍵斷裂和生成帶來(lái)的能量變化小兩個(gè)甚至更多數(shù)量級(jí)。但是，紅外光譜對(duì)氫鍵的形成卻十分敏感。在液相和固相中很容易通過(guò)紅外光譜法探測(cè)到氫鍵的存在。傳統(tǒng)氫鍵紅移是由于質(zhì)子受體Y將電子轉(zhuǎn)移進(jìn)入質(zhì)子供體X-H反鍵軌道內(nèi)，導(dǎo)致X-H鍵伸長(zhǎng)且伴隨振動(dòng)頻率紅移。

Yan Jie Wang等[2]報(bào)道了由甲基丙烯酸和甲基丙烯酰胺共聚而成的一類(lèi)新型超硬超分子水凝膠。由紅外光譜（圖2）可知，相比于聚甲基丙烯酸（PMAAc）在1690 cm-1處的羰基伸縮振動(dòng)峰，甲基丙烯酸和甲基丙烯酰胺共聚物（MM-0.2-6）的羰基伸縮峰紅移到1686 cm-1處，證實(shí)了甲基丙烯酸和甲基丙烯酰胺單元間存在強(qiáng)烈的氫鍵作用。共聚物超高的硬度歸因于密集的分子內(nèi)和分子間的氫鍵所造成的鏈段遷移率降低。另一方面，由于非共價(jià)鍵（氫鍵）的動(dòng)態(tài)特性，這些超分子凝膠也表現(xiàn)出速率依賴(lài)的力學(xué)性能，具有良好的形狀記憶和可回收性。

圖2 甲基丙烯酸和甲基丙烯酰胺共聚物分子結(jié)構(gòu)示意圖(a)和紅外光譜圖(b)

2.2 核磁共振測(cè)定法

氫鍵形成時(shí)，鍵的變?nèi)鹾玩I長(zhǎng)的增加能引起相關(guān)質(zhì)子和原子核的局部化學(xué)、電子環(huán)境的改變。這樣，通過(guò)核磁共振我們就能觀測(cè)到形成氫鍵的原子核存在化學(xué)位移和線形的改變，這些變化證明了氫鍵的形成。

Dawei Zhao等[3]制備了一種包含纖維素、離子液體和水的三組分拓?fù)淇烧{(diào)動(dòng)態(tài)凝膠材料系統(tǒng)。由圖3可知，當(dāng)水凝膠水含量大于10%時(shí)（16wt%，24wt%和32wt%），咪唑環(huán)上氫原子的化學(xué)位移向高場(chǎng)逐漸移動(dòng)，這是由于離子液體咪唑環(huán)的高正電性使環(huán)上的氫原子作為質(zhì)子供體，而水分子中呈電負(fù)性的氧原子作為質(zhì)子受體，兩者之間形成強(qiáng)烈的氫鍵作用，使咪唑環(huán)的電子云密度增大，咪唑上的氫質(zhì)子受到電子云的遮蔽作用越大，氫質(zhì)子的信號(hào)就要在越高的磁場(chǎng)強(qiáng)度下才能獲得，從而使咪唑環(huán)上氫原子的化學(xué)位移向高場(chǎng)逐漸移動(dòng)。

圖3 纖維素、離子液體和水的三組分拓?fù)淇烧{(diào)動(dòng)態(tài)凝膠材料系統(tǒng)分子結(jié)構(gòu)

示意圖(a)和核磁共振譜圖(b)

2.3 X射線衍射法

通過(guò)氫鍵自組裝可以得到具有一定結(jié)晶度的材料，因此，可以通過(guò)X射線衍射法間接確定氫鍵的強(qiáng)弱。Dan Zhao等[4]介紹了用化學(xué)交聯(lián)和物理交聯(lián)的方法，從纖維素/氫氧化堿/尿素水溶液中制備強(qiáng)力的雙交聯(lián)纖維素水凝膠(DC)，如圖4所示。

作者首先將纖維素溶解在氫氧化鋰/尿素水溶液中，制備透明纖維素溶液。然后引入環(huán)氧氯丙烷(ECH)作為交聯(lián)劑，以獲得化學(xué)交聯(lián)結(jié)構(gòu)的纖維素凝膠。之后將化學(xué)交聯(lián)的纖維素凝膠浸泡在不同濃度的乙醇水溶液中，并允許通過(guò)氫鍵和纖維素鏈之間的鏈糾纏形成物理交聯(lián)區(qū)域，以及纖維素II的結(jié)晶水合物。

作者發(fā)現(xiàn)隨著乙醇的加入量越高，凝膠（110）晶面的衍射峰越強(qiáng)，這是由于在低濃度的乙醇溶液中，水分子的擴(kuò)散破壞了纖維素鏈之間的疏水相互作用（氫鍵作用）和鏈糾纏，影響了最終的物理交聯(lián)密度和結(jié)晶程度。

圖4 雙交聯(lián)纖維素水凝膠分子結(jié)構(gòu)示意圖(a)

和X射線衍射圖(b)

2.4 原子力顯微鏡直接觀測(cè)

原子力顯微鏡測(cè)量的是探針頂端原子和樣品原子間的相互作用力—即當(dāng)兩個(gè)原子離得很近，電子云發(fā)生重疊時(shí)，產(chǎn)生的泡利（Pauli）排斥力。非接觸原子力顯微鏡，就是探針不直接與樣品接觸：研究人員使振動(dòng)的探針靠近樣品，當(dāng)靠近到一定距離時(shí)，針尖原子與樣品原子的泡利排斥力，將使探針的振動(dòng)頻率發(fā)生偏移，通過(guò)檢測(cè)探針的振動(dòng)頻率，就可以反映出針尖原子與樣品原子的相互作用力。樣品中電子云密度越大的地方，相互作用力就越大，在掃描得到的圖像中信號(hào)就越強(qiáng)，也就更清晰。

2013年，Jun Zhang等[5]利用非接觸原子力顯微鏡（NC-AFM）在世界上首次得到了8－羥基喹啉分子間氫鍵的實(shí)空間圖像，如圖5所示。研究團(tuán)隊(duì)用非接觸原子力顯微鏡（NC-AFM）對(duì)于在Cu（111）基板上的8-羥基喹啉（8-hq）分子中形成的氫鍵真實(shí)空間實(shí)現(xiàn)了可視化分析。原子解析的分子結(jié)構(gòu)能夠精確地確定氫鍵網(wǎng)絡(luò)的特征，包括鍵的位置、方向和長(zhǎng)度。研究團(tuán)隊(duì)用密度泛函從頭算法解釋了鍵密度的觀察結(jié)果，指出了雜化電子態(tài)對(duì)氫鍵電子密度的貢獻(xiàn)，同時(shí)他們也通過(guò)亞分子分辨率AFM表征揭示了脫氫的8-hq和Cu吸附原子之間的分子間配位?？傊?，NC-AFM識(shí)別局域鍵構(gòu)型將有助于對(duì)具有多個(gè)活性位點(diǎn)的復(fù)雜分子中的分子間相互作用進(jìn)行詳細(xì)研究。

圖5 8－羥基喹啉分子間氫鍵的實(shí)空間圖像

2.5 氫鍵模擬研究

隨著計(jì)算機(jī)科學(xué)的迅速發(fā)展與研究體系的尺度的增加，分子力學(xué)已成為當(dāng)前化學(xué)家經(jīng)常使用的研究手段，也是分子模擬方法的重要組成部分。在分子力學(xué)中，最常用的方法是能量最小化和分子動(dòng)力學(xué)模擬。分子動(dòng)力學(xué)模擬是表征化學(xué)物質(zhì)間氫鍵相互作用的有效工具。

Shuai Zhang等[6]利用紅外光譜和分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了尿素在高嶺土中的插層行為，如圖6所示。紅外光譜結(jié)果表明，尿素與高嶺石的硅氧烷/氧化鋁表面形成氫鍵。尿素的羰基(C=O)是氧化鋁表面羥基的氫質(zhì)子受體。尿素的胺基(NH2)與硅氧烷或氧化鋁表面的羥基氧相互作用。直接通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算了高嶺石表面與尿素形成的氫鍵，與紅外光譜結(jié)果吻合較好。

此外，分子動(dòng)力學(xué)模擬進(jìn)一步揭示了尿素與高嶺石層間環(huán)境的相互作用能。計(jì)算得到的尿素分子與高嶺石氧化鋁和硅氧烷表面的相互作用能表明，尿素在高嶺石夾層內(nèi)的插層是容易發(fā)生的。尿素與氧化鋁表面的相互作用能大于與硅氧烷表面的相互作用能，說(shuō)明氧化鋁表面在尿素嵌入高嶺石中起主要作用。硅氧烷表面作為氫質(zhì)子受體，促進(jìn)尿素的插入。本研究對(duì)尿素插層的具體驅(qū)動(dòng)力有一個(gè)直觀的認(rèn)識(shí)。

圖6 高嶺石和尿素復(fù)合體分子結(jié)構(gòu)模型(a)

和高嶺石基底面插層尿素原子豐度剖面圖(b)

3、展望

本文參考了近年來(lái)有關(guān)氫鍵的表征和測(cè)試的相關(guān)文獻(xiàn)，對(duì)氫鍵的表征手段進(jìn)行了總結(jié)和概括。雖然，氫鍵的強(qiáng)度不如共價(jià)鍵，但對(duì)材料的物理和化學(xué)性質(zhì)具有重要影響。因此，認(rèn)識(shí)和掌握氫鍵，對(duì)研究新材料具有重要的參考價(jià)值。

參考文獻(xiàn)

[1] 周為群，朱琴玉. 無(wú)機(jī)及分析化學(xué)[M].蘇州：蘇州大學(xué)出版社.2016.

[2] Wang Yan Jie, et al. Ultrastiff and Tough Supramolecular Hydrogels with a Dense and Robust Hydrogen Bond Network[J]. Chemistry of materials, 2019, 31, 1430?1440.

[3] Zhao Dawei, Zhu Y, Cheng W, et al. A Dynamic Gel with Reversible and Tunable Topological Networks and Performances[J]. Matter, 2019.

[4] Dan Zhao, et al. High-Strength and High-Toughness Double-Cross-Linked Cellulose Hydrogels: A New Strategy Using Sequential Chemical and Physical Cross-Linking[J]. Advanced Functional Materials, 2016.

[5] Zhang Jun, Chen P, Yuan, et al. Real-Space Identification of Intermolecular Bonding with Atomic Force Microscopy[J]. Science, 2013.

[6] Zhang Shuai, Liu Q, Gao F, et al. Mechanism Associated with Kaolinite Intercalation with Urea: Combination of Infrared Spectroscopy and Molecular Dynamics Simulation Studies[J]. Journal of Physical Chemistry C, 2017, 121(1):402-409.

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如：在網(wǎng)絡(luò)上惡意使用“測(cè)試狗”等相關(guān)關(guān)鍵詞誤導(dǎo)用戶(hù)點(diǎn)擊、惡意盜用測(cè)試狗商標(biāo)、冒稱(chēng)官方工作人員等情形，請(qǐng)您向我們舉報(bào)，經(jīng)查實(shí)后，我們將給予您獎(jiǎng)勵(lì)。

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